碳量子点电子传输能力的提升及光催化应用研究

• 作 者: 王瑞琴
• 出 处: 中国石油大学(华东)
• 发表日期: 2004年期
• 关键词: 碳量子点 官能团调控 金属掺杂 电子传输能力 光催化

构建高效可控的光催化剂是利用太阳能这一清洁可再生能源的关键所在。而作为光催化剂最重要的性质之一是电子传输能力。目前,大多数光催化剂电子传输能力较低,限制光催化反应效率。碳量子点（Carbon Quantum Dots,CQDs）具有良好的水溶性、光化学稳定性、光致发光等优良性能,使其在光催化领域具有良好的应用前景。因此,本论文以石油焦、EDTA盐为原料制备CQDs,分别通过控制表面官能团、金属掺杂等方法提高CQDs的电子传输能力,主要内容如下。通过调控CQDs表面官能团,实现其电子传输能力的提升。以石油焦为原料,浓硫酸和浓硝酸的混合酸或浓硝酸为氧化剂,利用化学氧化法在不同反应温度下制备出一系列CQDs（C-120、C-140、C-180、H-120、H-140和H-180）。与C-180相比,C-120表面含有更多的吸电子基团C=O,大大提升其电子传输能力。将其用于光催化1,4-二氢吡啶（1,4-DHP）,C-120显示出高效的催化性能,30 min时,1,4-DHP的转化率达到99.9%,是C-180的6.5倍。此外,H-120表面不含有吸电子基团–SO₃H,其电子传输能力低于C-120。与C-120相比,其光催化1,4-DHP的转化率和反应速率分别降低1.2倍和1.4倍。通过单一锌金属掺杂,提高CQDs电子传输能力。为了避免强氧化性酸的使用,以Na₂[Zn（EDTA）]为原料制备锌掺杂CQDs（Zn-CQDs）。与无金属掺杂CQDs（E-CQDs）相比,Zn-CQDs的吸电子能力和给电子能力皆提升1.2倍,基于以上优异的电子传输性能,Zn-CQDs在1,4-DHP的光催化中显示出高效的催化性能,产物收率提高1.4倍,反应速率提升1.9倍。通过双金属共掺杂,构建CQDs内电子继电器,进而提高其电子传输性能。以Na₂[Zn（EDTA）]和Na₂[Cu（EDTA）]为原料制备铜、锌共掺杂CQDs（Zn-Cu-CQDs）。锌、铜离子作为电子继电器,在1,4-DHP光催化反应过程中有效地阻止电子-空穴的复合。与E-CQDs相比,Zn-Cu-CQDs的电子传输能力有了很大提升,反应时间缩短30 min,转化率提高1.5倍,反应速率提高2.7倍。