【摘 要】
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我国的能源消费格局主要以煤为主,并且长期不会发生改变,但是燃煤排放的SO_2对环境有很大的危害,因此烟气脱硫势在必行。烟气脱硫被认为是控制SO_2污染最有效的方式,其中,干法烟气脱硫是通过吸附剂表面进行的物理以及一些化学官能团的反应实现脱硫,能耗低,操作方法较简单,同时对设备的腐蚀较小,是一种经济的脱硫方式。本论文开展了多壁碳纳米管负载TiO_2(MWCNTs/TiO_2)及多壁碳纳米管掺杂Cr、
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我国的能源消费格局主要以煤为主,并且长期不会发生改变,但是燃煤排放的SO2对环境有很大的危害,因此烟气脱硫势在必行。烟气脱硫被认为是控制SO2污染最有效的方式,其中,干法烟气脱硫是通过吸附剂表面进行的物理以及一些化学官能团的反应实现脱硫,能耗低,操作方法较简单,同时对设备的腐蚀较小,是一种经济的脱硫方式。本论文开展了多壁碳纳米管负载TiO2（MWCNTs/TiO2）及多壁碳纳米管掺杂Cr、Cu或Zn这三种金属制备出新的吸附剂:MWCNTs/TiO2+Cr、MWCNTs/TiO2+Cu和MWCNTs/TiO2+Zn用于脱除模拟烟气中SO2的实验研究,通过对吸附剂的表征分析及烟气脱硫实验研究中获得基础数据,为实际工业应用提供理论数据依据。论文中采用溶胶凝胶法,制备了MWCNTs/TiO2,同时对MWCNTs/TiO2掺杂Cr（NO3）2、Cu（NO3）2和Zn（NO3）2,得到MWCNTs/TiO2+Cr、MWCNTs/TiO2+Cu和MWCNTs/TiO2+Zn。一方面,通过使用透射电镜（TEM）、X射线衍射仪（XRD）、拉曼能谱仪（Raman）、X射线光电子能谱仪（XPS）和全自动物理静态分析仪（BET）,对用于吸附的吸附剂进行表征,以了解其表面物理化学性质。另一方面,在固定床反应设备中,对MWCNTs/TiO2+Cr、MWCNTs/TiO2+Cu和MWCNTs/TiO2+Zn脱除SO2进行了实验探究,实验探究了固定床温度、水蒸气的浓度、空速及金属负载量对模拟烟气中SO2脱除的影响。本文探究了三种吸附剂对不同体积分数SO2的动态吸附过程,并进行了表观吸附动力学、热力学和平衡吸附模型分析。本课题通过研究,得出了如下的结果:（1）与MWCNTs/TiO2+Cu和MWCNTs/TiO2+Zn这两种吸附剂相比,MWCNTs/TiO2+Cr在2300 ppm SO2,8%O2,5%H2O,333.15 K和1275 h-1的条件下脱硫效果最佳,吸附量可以达到30.415 mg/g。（2）控制型表观吸附动力学表明,吸附剂在吸附过程中受到外表层吸收反应的影响,并且三种吸附剂的吸附过程与Bangham模型拟合结果的相关系数均很高,即Bangham模型能够较好地描述SO2在三种吸附剂表面的脱除过程;扩散型表观吸附动力学表明,随着SO2体积分数的增加和吸附时间的增长,颗粒内扩散模型预测性能得到改善,吸附剂的吸附过程在吸附前期是表面物理吸附为主,反应进行到后期是扩散与表面物理化学反应联合作用。（3）吸附热力学研究表明,三种吸附剂对SO2的吸附是自发的,放热和熵减的过程,温度升高不利于SO2在吸附剂上的吸附。随着SO2体积分数的增加,吸附剂的平衡吸附量也随之增加,随着温度的增加,平衡吸附量逐渐减小。（4）MWCNTs/TiO2+Cr对SO2的吸附平衡数据符合Freundlich和Langmuir两个模型;MWCNTs/TiO2+Cu对SO2的吸附过程能较好的吻合于Freundlich等温吸附模型;而MWCNTs/TiO2+Zn用Langmuir模型可以进行很好的预测。
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