论文部分内容阅读
作为一种新型的无机半导体功能材料，TiO2纳米材料自发现以来，一直广受研究者们的关注。由于TiO2纳米材料在光照下的强稳定性、强氧化性、较好的紫外光响应性以及可靠的化学稳定性，使其在太阳能电池、生物材料、气敏材料、医学以及新能源领域产生了很多新的应用，尤其是其强氧化性在光催化降解有机污染物方面更是备受关注。TiO2纳米材料包括TiO2纳米粉末、TiO2纳米管阵列以及其他形态TiO2纳米材料等，其中，TiO2纳米管阵列以具有高度有序的纳米管阵列结构、更优异的光电转换性能以及更高的比表面积等优点成为研究热点，而且，通过调节制备参数可以实现对TiO2纳米管阵列形貌（包括管径、管壁厚度、管长和晶型等）的准确控制，进而满足不同情况下的需求。但是，锐钛矿型TiO2纳米管阵列的禁带宽度为3.2 eV，只能被紫外光激发，太阳能利用率低，并且TiO2纳米管阵列在紫外光照射下的光催化效率仍然较低。另外，光生载流子的寿命较短，光电转换效率和量子效率也比较低。为了解决这一问题，研究者们对TiO2纳米管阵列进行改性，以提高TiO2纳米管阵列光生载流子的分离效率，拓宽光响应范围，实现有效地利用太阳能进行光催化。 本工作旨在一方面研究Fe-TiO2纳米管阵列光催化协同类Fenton试剂的高级氧化降解有机污染物，探索不同反应参数对降解效率的影响，获得最佳反应条件;另一方面采用超声浸渍沉积结合热处理的方法对TiO2纳米管阵列进行LaFeO3纳米颗粒修饰，抑制其光生电子-空穴对的复合，延长光生电子的寿命，提高光催化降解有机污染物的效率。利用SEM、TEM、XRD、XPS、UV-vis漫反射谱、光电流谱等对纳米管阵列的表面形貌、组成成分、晶型结构、光吸收性能、光电化学活性等进行表征，并通过对橙黄Ⅱ(AOⅡ)、亚甲基蓝(MB)的降解考察其光催化活性。主要工作及研究进展如下: 1.应用超声辅助浸渍结合热处理的方法制备了Fe-TiO2纳米管阵列，利用Fe-TiO2纳米管阵列和H2O2复合体系光催化降解AOⅡ。结果表明，在复合体系中Fe-TiO2纳米管阵列的光催化协同类Fenton的高级氧化能够有效地降解AOⅡ，大幅度提高了Fe-TiO2纳米管阵列对AOⅡ的光催化降解率。通过对Fe-TiO2纳米管阵列的Fe的量、AOⅡ的pH以及H2O2的用量的研究，得到在pH=3.09、超声浸渍时间为25 min、H2O2浓度为3 mmol·L-1时，Fe-TiO2纳米管阵列与Fenton试剂的协同对AOⅡ的降解率最大，而且Fe-TiO2纳米管阵列稳定性好。 2.应用超声辅助浸渍结合热处理的方法制备了LaFeO3纳米颗粒修饰的TiO2纳米管阵列。复合阵列具有明显的可见光响应。光电流测试结果表明，超声浸渍1.0h得到的LaFeO3纳米颗粒修饰的TiO2纳米管阵列在可见光照射下的光电流密度较纯TiO2纳米管阵列明显提高。 3.应用硬脂酸前驱体溶液结合热处理的方法制备了粒径约50 nm的LaFeO3纳米颗粒;采用超声辅助浸渍的方法制备了将LaFeO3纳米颗粒修饰于TiO2纳米管阵列表面。光催化降解MB水溶液的结果表明，可见光照射120 min，LaFeO3-TiO2纳米管阵列对MB的降解率达到了74％，较纯TiO2纳米管阵列提高了5倍。