Hsp90的ATP水解机制及基于片段的Hsp90抑制剂研究与膜蛋白PR的结晶

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:elenganse
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分子伴侣热休克蛋白90(Hsp90)对于许多涉及细胞周期调控,信号转导以及细胞生长调控蛋白质的折叠,成熟及稳定是必需的。Hsp90的N末端结构高度保守,包含一个ATP结合口袋并因此与Hsp90的水解活性相关。为了深入研究Hsp90的结构与功能,本论文解析了Hsp90N、Hsp90N-ATP、Hsp90N-AMPPCP、Hsp90N-AMPPNP及Hsp90N-ATPyS的晶体结构,在分子水平上清晰的阐述了Hsp90的水解机制;详细分析晶体结构中关键氨基酸的相互作用在一定程度上解释了为什么分离的Hsp90的N末端水解活性很低。单体状态下Hsp90N-AMPPNP与处于二聚体化的酵母Hsp90-AMPPNP结构对比可见S1和ATP lid的位置有明显的区别,结构分析表明,E18-K100和N40-D127之间形成的氢键相互作用在一定程度上阻碍了S1和ATP lid的摆动,很可能阻止了二聚体的形成。这反映了Hsp90功能调控的精确性与复杂性。   Hsp90的许多客户蛋白是信号转导通路中的蛋白激酶或者转录因子,这些客户蛋白在肿瘤的生长和维持阶段起着关键的作用,因此Hsp90的抑制剂可以作为癌症治疗的药物。近年来,一种新颖的先导药物发现方法-基于片段的药物发现(Fragment-based Drug Discovery,FBDD)在药物研发中发挥着重要的作用,基于此方法一些临床药物和先导药物被发现。本论文采用X-Ray的方法筛选基于Hsp90的片段分子库,检测并发现了一系列分子量小、相对结合效率高的活性化合物。通过分析Hsp90N-化合物的晶体结构,然后再辅之以结构生物学方法进行分子优化设计,这些化合物具有高的亲和力,并具有肿瘤抑制活性。   变形菌视紫红质(proteorhodopsin,PR)是一类吸光色素膜蛋白,广泛存在于海洋和淡水水域的微生物中,是一种质子泵型的视紫红质,在光的驱动下将质子从细胞内侧泵向细胞膜外,在细胞内外产生质子梯度,将光能转化为化学能,形成的化学势能被用于合成ATP、物质的跨膜运输以及驱动鞭毛运动等方面。本论文详细描述了PR的表达、纯化、结晶及晶体的衍射。对衍射数据进行初步处理,其空间群为P2,晶胞参数为:a=208.52 A,b=189.76 A,c=337.71 A;α=90°,β=102.27°,γ=90°。
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