【摘 要】
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随着社会的发展和科技的进步,人们对高比能储能电池的需求日益迫切。作为一种新型二次电池体系,锂硫（Li-S）电池因其高的理论比容量（1675mAhg-1）和能量密度（2600Wh Kg-1）受到人们的广泛关注。另外,硫元素的矿物资源丰富,电池原材料开发成本较低,环境相对友好,可以满足未来对储能电池的巨大需求。然而,锂硫电池的实际应用也面临着一系列的问题和挑战,例如:S和放电产物Li2S的绝缘性导致活
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随着社会的发展和科技的进步,人们对高比能储能电池的需求日益迫切。作为一种新型二次电池体系,锂硫（Li-S）电池因其高的理论比容量（1675mAhg-1）和能量密度（2600Wh Kg-1）受到人们的广泛关注。另外,硫元素的矿物资源丰富,电池原材料开发成本较低,环境相对友好,可以满足未来对储能电池的巨大需求。然而,锂硫电池的实际应用也面临着一系列的问题和挑战,例如:S和放电产物Li2S的绝缘性导致活性物质利用率低,电池在高负载或者大倍率充放电下极化大,比容量低;特别是电池充放电的过程中产生的可溶于电解液的中间产物多硫化锂（LIPSs）易引起“穿梭效应”,导致电池循环性能衰减严重;此外,S在还原成Li2S过程中体积增大近80%,产生的应力会导致导电基质与活性物质的分离,电池性能会迅速恶化。针对以上问题,本文着力于开发设计合适的硫宿主材料来改善硫电池正极性能。基于密度小、导电性好的碳基材料,设计制备了两类不同结构的硫宿主材料,同时从对碳的刻蚀活化作用与修饰改性两方面来提升碳基宿主材料对“穿梭效应”的抑制作用。主要研究内容和结果如下:（1）以2,6-二氨基吡啶（DAP）单体,甲醛为原料,在常温水碱性溶剂体系下合成具有空腔结构的聚合物微米球（PMS）。以PMS为前驱体制备了具有丰富微孔外壳的中空碳微米球（aHCMS）作为硫的宿主材料。研究了在合成PMS过程中pH值对其形貌的影响。发现pH值越小,PMS的空腔越多且小。PMS直接碳化得到的HCMS碳壁较厚,电池放电比容量较差。经过乙醇处理的PMS碳化得到的HCMS碳壁较薄。经过KOH的活化后得到的aHCMS拥有丰富的微孔结构,是比较好的多孔碳硫宿主材料。高的表面积和孔体积可以提供发生电化学反应的界面,保证硫与导电基质的充分接触。另一方面,微孔的物理吸附作用可以将多硫化锂限制在宿主材料当中,有效地缓解“穿梭效应”。在大约0.7 mg cm-2的面积硫负载下,0.2 C循环200圈后放电比容量保持有886 mA h g-1,在3 C的高倍率电流密度下放电比容量仍有561 mA hg-1。（2）采用常规的铝箔集流体制备极片,单位面积的硫负载量往往较低。为了制备高面积硫负载量正极以提高电池的能量密度,本文结合静电纺丝技术制备了一种具有三维互联结构,包含Co修饰和N掺杂的多孔碳纳米纤维（Co/N-PCNF）自支撑膜。Co/N-PCNF不仅作为硫的宿主,还是复合电极的集流体,其三维网络结构可以有效促进电解液的渗透和离子、电子的传输。通过多硫化锂吸附实验和理论计算证明,引入的极性CoNx物种产生的化学吸附作用协同多孔结构的物理吸附作用,大大增强了多硫化锂的锚定作用。另外,实验结果还表明Co修饰可以改善多硫化锂转化的反应动力学。通过这种合理的设计,硫负载约为2.0 mg cm-2左右的Co/N-PCNF@S复合正极在1 C的初始放电容量为878 mA h g-1,200次循环后保持728 mA h g-1的放电容量。即使复合电极的面积硫负载量提高到9.3 mg cm-2时,在0.2C的电流密度下循环100次后,仍然保持了 7.16mAh cm-2的面积比容量,约是普通商业化锂离子电池（LIBs）的面积比容量（4.00 mA h cm-2）的两倍。此工作通过空间限域和化学吸附催化多硫化锂的一体化设计,构筑了一种可应用于高比能Li-S电池的高负载硫正极复合材料,为制备高面积负载锂硫电池提供了一种新的方案。
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