纳米催化剂的制备及其光催化消除挥发性有机污染物的研究

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分别采用溶胶-凝胶法和蒸汽转移水解法制备了纳米级TiO2光催化剂,并用sol-gel法制备了LnPW12O40掺杂TiO2光催化剂。在紫外光照射下,以气相光催化消除典型有机污染物丙酮和甲醇为模型反应研究了它们的光催化活性,并进行了TG-DTA、IR、DRS、PL、BET、SEM、XRD等多方面的表征。以上工作为空气净化提供了一个经济可行的方法,为光催化反应的理论研究提供了实例和必要的数据。   1.采用sol-gel法制备了纳米TiO2,研究制备条件对其光催化活性的影响。结果表明,Ti(OBu)4:C2H5OH:H2O:CH3COOH=1:4:4:1的溶液经30℃水解缩聚,陈化24h,60℃烘干后,400℃焙烧2h得到纳米TiO2粉体,为粒径25~40nm的锐钛矿型,对丙酮光催化消除活性较高。   2.首次采用蒸汽转移水解法制备了纳米TiO2。实验表明,制备纳米TiO2光催化剂合理的工艺路线和工艺参数为:Ti(OBu)4:H2O:CH,CH2OH:CH3COOH=1:3.5:3.5:2,250℃恒温2.5h,Ti(OBu)4在水蒸汽作用下均匀水解后,陈化24h,60℃干燥,再经400℃焙烧2h得到纳米TiO2粉体,为粒径24~29nm的锐钛相,颗粒小而均匀,不易团聚。与sol-gel法制备的TiO2和P25型TiO2相比,其比表面积大,光催化活性高。本方法操作简单,制备条件易控,具有很好的应用前景。   3.用sol-gel法制备了磷钨酸稀土盐掺杂TiO2的复合催化剂,光催化实验表明TiO2掺杂1.0Wt.%LnPW12O40(Ln=La、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Ho、Er、Tm、Yb)后,其活性都有所提高,而掺杂1Wt.%LnPW12O40(Ln=Pr、Dy、Lu)后,降低了其光催化活性。NdPW12O40的掺杂,对TiO2纳米晶粒有细化作用(粒径为11~14nm),使其比表面积增大(131.6426m2·g-1),同时有效地抑制TiO2粒子的团聚。与纯的TiO2相比,其吸收光能力增强,同时吸收带边也向长波方向延伸了20nm,增强了催化剂对可见光的吸收和能量的利用。0.1g复合催化剂NdPW12O40/TiO2光催化消除初始浓度为6.5755g/m3的丙酮,空时为2.4s时矿化率可达96.74%,无新有机物质生成,达到排放要求;消除初始浓度为8.8210g/m3的甲醇,空时为2.0s时矿化率可达100%。
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