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激光感生碰撞是指通过激光场与粒子间碰撞的共同作用,在两个不同粒子的非共振能级之间实现激发能量转移的一种非线性光学过程。在激光感生碰撞过程中,储能粒子的能量可以被定向地转移到靶粒子的特定能级上,这种激发所选粒子的特定靶能级的能力使其在控制化学反应通道方面具有巨大的潜在应用价值。此外,激光感生碰撞过程中,光场的参与,可以极大地提高粒子间碰撞能量转移的速度和效率,使粒子间的非弹性碰撞截面大小成量级增加。因此,研究激光感生碰撞过程对于发展短波长激光光源具有非常重要的意义。 激光感生碰撞过程包括激光感生碰撞能量转移和激光感生碰撞电荷转移。目前,对激光感生碰撞能量转移的研究大多都是针对偶极-偶极碰撞过程进行的,对于多极碰撞过程则涉及较少,没有相应的理论模型对激光感生多极碰撞过程进行描述;此外,近年来的研究热点——强光场作用下的碰撞电荷转移过程,引起了众多学者的关注。但到目前为止,相关研究还停留在理论研究阶段,理论预言缺少相应的实验验证。针对这些问题,本文提出了新的碰撞系统、理论模型和实验方案,对这两种重要的激光感生碰撞过程进行了理论和实验研究。 在原子-原子间激光感生碰撞能量转移的理论研究方面,通过考虑了相互作用哈密顿量的高阶展开、碰撞过程中原子运动速度的统计分布以及所有中间态对激光感生碰撞的贡献,首次建立了激光感生多极碰撞能量转移模型。 在此基础上,分别对Sr-Ca偶极-四极碰撞系统、以及本文提出的Ca-Sr四极-偶极碰撞系统和Xe-Kr四极-四极碰撞系统中激光感生碰撞能量转移过程进行了理论计算。三个多极碰撞系统的反应机制和能级结构互不相同,分别代表了激光感生多极碰撞能量转移的几种典型情况。 Sr-Ca偶极-四极碰撞系统具备了典型的激光感生碰撞过程的特征:弱场条件下截面谱线型具有明显的不对称性,谱线红端为非稳翼,蓝端为准稳翼。强场条件下,随着转移激光场强的增强,谱线趋于对称,并发生红移。该Sr-Ca系统截面大小随碰撞速度和系统温度的增加而减小。此外,理论计算得到的截面大小和W.R.Green的实验结果吻合的较好,证明了本文理论模型的正确性。 Ca-Sr四极-偶极碰撞系统弱场条件下的能量转移谱具有和Sr-Ca系统相反的非对称性,即红端为准稳翼,蓝端为非稳翼。同时弱场条件下的截面谱为双峰结构,两个谱峰分别对应于不同的激发机制。强场条件下Ca-Sr系统谱线线型随场强增加也展现出一些不同于Sr-Ca系统的变化规律:随着转移激光场强的增强,谱线发生蓝移,非稳翼一侧逐渐被抬高。 Xe-Kr四极-四极碰撞系统的碰撞时间只有几个皮秒,远小于偶极-偶极、偶极-四极和四极-偶极系统的碰撞时间。所获得的Xe-Kr四极-四极碰撞能量转移谱的半高宽可以达到几十个cm-1,比偶极-偶极系统截面谱宽了一个量级以上。 理论计算结果还表明,激光感生多极(偶极-四极、四极-偶极和四极-四极)碰撞截面可以达到10-15cm2以上,远大于无场条件下的碰撞能量转移过程的截面(约为10-20~10-19cm2)与激光感生偶极-偶极碰撞过程具有相当的量级。首次从理论上证明了在多极碰撞系统中实现激光感生碰撞能量转移的可行性。 在实验方面,针对本文所提出的Xe-Kr系统激光感生四极-四极碰撞过程进行了实验研究,首次在实验中观测到四极-四极碰撞系统的激光感生能量转移过程。获得了Xe-Kr系统激光感生碰撞能量转移谱,其线型与理论计算结果具有一致的线型特征:谱线极大值位于Xe(4f2[9/2]4)→Kr(6d2[3/2]2)共振跃迁波长附近;谱线红端为非稳翼,谱线蓝端为准稳翼。通过对Xe-Kr系统谱线准稳翼线型规律的分析发现,Xe-Kr四极-四极碰撞系统准稳翼一侧谱线线型所遵循的变化规律不同于偶极-偶极过程,要比偶极-偶极截面谱下降的更为缓慢。这些特性与理论计算结果相吻合,证明了本文建立的理论模型的正确性。 在激光感生碰撞电荷转移方面,本文提出了一个新的Ne+-He激光感生碰撞电荷转移系统,这在国内外的研究中尚未见过报道。 在理论方面,建立了激光感生电荷转移的三能级理论模型,推导了电荷转移系统态振幅的运动方程,并给出了碰撞跃迁几率和电荷转移截面的表达式。在此基础上,对本文提出的Ne+-He系统进行了数值计算,研究了粒子间的碰撞能量、激光强度以及激光波长对电荷转移截面的影响。计算结果表明,低碰撞能条件下,光场对粒子间的电荷转移具有明显的增强作用。与无光场条件下的碰撞电荷转移截面(10-19 cm2)相比,光场作用下的电荷转移截面可增大两个量级以上,从理论上证明了在Ne+-He系统中实现强激光场感生电荷交换过程的可行性。此外,理论计算结果还表明,强光场作用下粒子间的电荷转移截面随转移激光偏振的变化呈现各向异性分布。 实验上,将脉冲分子束技术和离子飞行时间质谱技术应用于Ne+-He系统的实验研究,首次在实验中观测到了强光场感生碰撞电荷转移过程。研究了产物离子强度随激光能量、激光场偏振以及气压的变化关系,通过这些判定性实验证明了观测到的Ne+-He间电荷转移过程是光场和碰撞共同作用的结果。观测到的Ne+-He系统产物离子强度随转移光场偏振呈各向异性分布的特性,验证了第4章的理论计算结果,从实验上证明了本文建立的理论模型的正确性。