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石墨烯作为一种新型碳纳米材料,是由单层碳原子构成的二维结构,具有高比表面积以及优异的机械、电学、热学和光学特性。石墨烯材料因为其具有优异的物理化学性能因此在电子学、光学、传感器以及储能等领域具有广阔的应用前景。但现有的制备石墨烯的方法均难以实现批量制备高质量的石墨烯,因此本课题针对这一问题进行研究,采用蛭石或碱式硫酸镁晶须作为模板剂,利用化学气相沉积法或重质油浸渍法批量制备石墨烯宏观材料,得到的石墨烯分别具有大面积以及多孔结构的形貌特征。
采用蛭石为模板剂可制备得到片层尺寸达微米级的石墨烯。以蛭石为模板剂采用CVD法进行制备时,碳源气体以及反应时间对制备得到的石墨烯的形貌都有一定程度的影响。分别采用甲烷和乙烯为碳源气体进行制备时,乙烯制备效果较好,片层平整,表面缺陷较少。采用甲烷为碳源气体,随着反应时间增加,石墨烯片层厚度也呈现增加趋势,采用乙烯为碳源气体时,石墨烯的片层厚度不随反应时间的变化而变化。可通过对蛭石进行前期处理以及反应条件调控可调变石墨烯结构。前期酸洗的蛭石为模板剂可制备得到多孔石墨烯,在反应过程中通入氢气可制备得到石墨烯碳纳米管复合物。以蛭石为模板剂采用重质油浸渍法制备时,采用减渣制备得到的石墨烯含有杂质较少,表面平整。利用上述方法,本课题组首次实现了大片层尺寸石墨烯宏观材料的批量制备。
采用碱式硫酸镁晶须为模板剂可制备得到具有多孔结构的石墨烯。以碱式硫酸镁晶须为模板剂采用CVD法制备时,甲烷为碳源气体制备得到的石墨烯呈现多孔片状而乙烯为碳源气体制备得到的石墨烯呈现多孔笼状。在碱式硫酸镁晶须中掺杂金属铁,反应过程中通入氢气可制备得到多孔笼状石墨烯与碳纳米管的复合物。采用重质油浸渍的方法制备时,当沥青溶液浓度为0.0375g/ml时,制备效果最好。
本研究工作利用模板法实现了具有不同结构特征的石墨烯宏观材料的批量制备(1g量级),为进一步研究这些材料的宏观性能和应用奠定了扎实的基础;同时,本研究中利用甲烷和重质油资源批量制备石墨烯材料的工艺也提供了高附加值利用天然气和石油重质组分的新途径,具有较高的实用价值。