【摘 要】
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本工作研究了不同浓度硫酸镁溶液结构,获得Mg2+和SO42-离子的各种水化和缔合结构参数,并对比研究了硫酸钠、硫酸镁溶液时空平均结构。测量了298-323K温度下,3.639×104～3.063m
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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本工作研究了不同浓度硫酸镁溶液结构,获得Mg2+和SO42-离子的各种水化和缔合结构参数,并对比研究了硫酸钠、硫酸镁溶液时空平均结构。测量了298-323K温度下,3.639×104～3.063mol·dm-3范同内MgSO4水溶液的电导率。通过溶液中存在的各种平衡关系计算了诸物种的平衡分布。由电导率随浓度变化规律将整个溶液浓度范围划分为5个结构特征区,从离子水化与缔合的角度将溶液微观结构与宏观性质相关联。在分子水平上给出电解质溶液宏观传输性质电导率随浓度变化的微观解释,为溶液理论尤其是浓溶液电导理论的进一步深化提供了必要的实验依据。
用快速X射线衍射法研究了298K和323K下,盐水摩尔比为1:18和1:37MGSO4水溶液的时间空间平均结构。用KURVLR处理衍射数据,得到溶液径向分布函数,对其进行高斯分峰。设计合理的几何模型并计算获得MgSO4溶液的结构参数。详细讨论了浓度、温度对溶液结构的影响。研究表明,溶液中六水合镁离子[Mg(H2O)6]2+的Mg2+-W距离在0.205到0.210nm之间,随温度升高和浓度降低,Mg2+-W距离减小,平均配位数保持为6。水合镁离子[Mg(H2O)n]2+的第二水合层Mg2+-W(Ⅱ)距离在0.414到0.443nm之间,其水合结构对浓度温度变化敏锐,配位数随温度升高和浓度降低增大。八水合硫酸根离子[SO4(H2O)8]2-的S-Ow距离为0.380 nm,随浓度降低5O42-的配位数和水合距离增大。在短程有序结构范围内,浓溶液中存在MgSO4接触离子对(CIP),Mg-S特征距离0.340nm,SO42-以单齿形式与Mg2+配位,配位数约为1。
测量了从极稀到饱和浓度MgSO4水溶液浓度的电导率,并对实验数据进行拟合。由电导率随浓度变化规律将整个溶液浓度范围划分为5个特征结构区,分别对应溶剂化离子、溶剂分隔离子对、溶剂共享离子对以及接触离子对等,分别讨论了各浓度区内溶液结构特征对电导率的影响。本工作说明宏观上连续变化的电导率,在微观层面上反映出不连续的特殊性。溶液溶剂结构、溶质水合离子结构和缔合物种的形成和转化是溶液宏观性质如电导率变化的根本原因。
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