ZnS掺杂系统电子结构和光学性质的理论研究

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1990年之前,以硅(Si)、锗(Ge)为主元素的第一代半导体材料占统治地位。随着信息时代的来临,对信息的存储、传输及处理的要求越来越高,以砷化镓(GaAs)为代表的第二代化合物半导体材料显示出了巨大的优越性。而目前以宽禁带为主要特征的第三代半导体材料,如氮化镓(GaN)、碳化硅(SiC)、金刚石(C)、硫化锌(ZnS)等,由于其更加优越的物理、化学特性而受到了人们的广泛关注。其中,ZnS对衬底没有特别的要求,容易成膜,价廉、无毒性,且具有优良的光电性能,已成为一个研究热点。ZnS是Ⅱ-Ⅵ族半导体材料,具有闪锌矿和纤锌矿两种不同的结构,禁带宽(3.68eV)。对ZnS进行掺杂可以改变其导电性能、提高发光效率、发光质量和扩展发射光谱范围,以适应不同的实际需要。与计算机技术相结合的材料计算和设计是现代材料科学研究的重要方法。本文中,我们应用基于密度泛函理论的第一性原理方法对闪锌矿ZnS不同掺杂情况的电子结构和光学性质进行研究。论文的主要内容如下:(1)介绍了ZnS的结构、基本性质、研究现状和应用情况。讨论了我们的计算工具—CASTEP及其理论基础。(2)研究了纯ZnS的电子结构和光学吸收。计算了ZnS系统的能带结构、几何参数、电子态密度和吸收光谱。结果表明,ZnS为直接禁带半导体材料,其带隙为3.68eV。纯ZnS在能量低于4eV的范围内几乎没有吸收;由于价带与导带间的跃迁,在3.6eV(345nm)附近有强的带边吸收;吸收主峰位于8.3eV附近。(3)研究了Al、Ag掺杂ZnS系统的电子结构和光学性质。计算了两种掺杂系统的能带结构、几何参数、电子态密度和吸收光谱,并对结果进行了对比分析。结果表明,Al掺杂为n型掺杂,掺杂后发生了Mott转变,系统从半导体变为金属;Ag掺杂为p型掺杂。掺杂后两种系统的带隙都变小,吸收边红移,并且在2.3eV(540nm)附近都出现了新的吸收峰,在可见光区有较强的吸收。(4)研究了不同3d过渡金属掺杂对ZnS电子结构和光学性质的影响。计算了不同掺杂系统的能带结构、电子态密度和吸收光谱,并对结果进行了分析和讨论。结果表明,掺杂元素的主要贡献在费米面附近,掺杂后系统的价带底、导带均向低能方向移动,带隙变小。Fe、Mn、Cr、V的掺杂为n型掺杂,Cu、Ni、Co的掺杂为p型掺杂。掺杂后系统的光学吸收边都有明显的红移,在绿光区有较强的吸收。此外,V和Cr掺杂系统在远紫外区也有较强的吸收,结果与实验符合。
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