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自1993年在类钙钛矿型锰氧化物材料中发现特大磁电阻效应以来,科学家们对锰氧化物丰富的物理内涵,潜在的应用前景开展了广泛的研究。本文通过多种实验手段研究了锰氧化物单层膜和锰氧化物/超导多层膜的电磁输运和微结构,主要取得如下结果:
1)研究了不同厚度,不同衬底的锰氧化物单层膜的微结构和输运性质。采用原子力显微镜(AFM)观察了SrTiO3(STO)衬底上生长的La2/3Ca1/3MnO3(LCMO)薄膜的表面形貌.当薄膜厚度低于20nm时,表面呈现了二维波浪状,表面粗糙度为3nm,属于二维层状生长模式,该厚度小于无缺陷薄膜的临界厚度。而随着薄膜厚度的增大,当薄膜中残余应力大于临界应力,薄膜表面开始出现裂缝和小岛等宏观缺陷来释放应力,表面粗糙度增大。当膜厚进一步增加,大于30nm时,残余应力因释放而小于临界应力,表面裂缝消失,但有岛状晶粒散布在表面。在这种情况下,表面整体变得平整,表面粗糙度减小。通过以上观察,我们发现薄膜的形貌变化能够用Thouless模型来解释。
Al2O3(ALO)和Y掺杂ZrO2(YSZ)衬底上生长的相同厚度(50nm)的LCMO薄膜与STO衬底相比,表面更为粗糙。我们认为这是因为LCMO与前两者之间的晶格失配(12.9％,4.6％)比STO(1.4％)大所致。X射线衍射和掠入射X射线散射的结果同样表明,LCMO/STO的表面粗糙度比LCMO/ALO和LCMO/YSZ小,分别为2.21nm,2.97nm,3.68nm。另外,YSZ衬底上LCMO存在较厚的表面层和界面层,很可能对应电阻温度测量的死层。
四探针法测量电输运性质表明:当薄膜厚度大于20nm时,可观测到金属-绝缘体转变,而且转变温度Tc随厚度和衬底材料的变化而变化。对于同一种衬底,当厚度增加,转变温度Tc增加,而转变宽度△Tc却减小。对于不同的衬底、相同厚度的薄膜,STO衬底上的薄膜转变宽度小于YSZ和ALO。晶界效应和死层很可能导致较宽的转变温度。
2)研究了La2/3Ca1/3MnO3(LCMO)/YBa1.8Eu0.2Cu3O7(YBECO)多层膜的微结构和输运特性。多层膜的结构为L(15nm)/(L(x nm)/Y(y nm))6/YSZ,其中L和Y分别为LCMO和YBECO的简写,x和y为厚度。我们采用的是YSZ衬底,由于衬底和LCMO的晶格失配(4.6％)较大,多层膜中LCMO亚层呈多种取向,而’YBECO仍然是c轴取向的。同时,X射线摇摆曲线表明多层膜内部存在大量的位错缺陷,多层膜的薄膜质量很差。
AFM观测到LCMO/YBECO多层膜的表面出现了相互垂直的棒状结构,棒状结构的有序排列导致晶粒晶界也是有序的。随着YBECO层厚度的增加,多层膜表面上出现了许多形状不规则的岛。这些岛随机地分布在表面上,晶粒晶界也是高度无序的。
随着YBECO层厚度增加到24nm时,多层膜中没有观察到超导性。因为近邻效应而使得LCMO的自旋极化载流子扩散进入YBECO层,破坏Cooper对,从而抑制超导性,另外,LCMO层和YBECO层界面阳离子相互扩散以及薄膜内存在大量的位错缺陷也有可能破坏Cooper对抑制超导性.多层膜的电阻温度曲线显示:金属绝缘体的转变温度也随着YBECO层厚度的增加而减小,这表明了相邻LCMO层通过YBECO层具有强烈的磁性耦合.电阻在低温(T＜40K)的增大暗示Mn3+和Mn4+铁磁自旋有序降低了,这与多取向的LCMO有关。温度低于200K后,场冷(FC)和零场冷(ZFC)磁化强度温度曲线相互偏离表明LCMO层中晶粒是不均匀的,很可能导致Mn3+和Mn4+在晶界处的自旋波动和空间随机分布。当温度进一步降到40K时,出现了自旋玻璃态,这表明铁磁序受到自旋波动的抑制,从而导致低温下电阻的增大。对于x=6,y=24这种结构的多层膜,低温下,0.5T低磁场和6T的高磁场的磁电阻分别高达48％和95％。而高温下,由于热扰动的加剧,低场磁电阻很小。我们认为Mn3+和Mn4+在晶粒晶界处强烈的自旋散射导致了磁电阻提高。
3)为了研究生长参数(例如,加大溅射气压,增加退火时间,降低生长温度等)对薄膜表面形貌的影响。我们分别在STO,LaAlO3(LAO)和YSZ衬底上生长了不同厚度的LCMO薄膜,厚度从3nm到36nm。发现这些LCMO薄膜不是按照传统的薄膜生长模式生长。对于STO衬底,LCMO薄膜的表面出现了许多柱状和沟状的空洞。随着厚度的增加,沟状空洞变小甚至被覆盖,但是柱状空洞几乎没有太大的变化。YSZ衬底上薄膜表面出现了竖着和横着的长方条。随着薄膜厚度增大,表面形貌没有太大的变化。而LAO衬底上薄膜的表面很平整。这些分析表明,生长参数对表面形貌有影响,但是对于相同的生长条件,薄膜形貌完全依赖于衬底。至于生长参数还是衬底导致LCMO奇异的形貌,还需要进一步的研究。