论文部分内容阅读
稀土掺杂的YAG荧光粉在固态照明、显示等领域有着广阔的应用前景。为提高照明设备和显示器等的性能，荧光粉除需具备良好的发光性能外，还需有较小的颗粒尺寸和良好的分散性，如何制备分散性良好的YAG纳米粉体一直是荧光粉研究的重点。YAG透明陶瓷被广泛用作固体激光器材料、闪烁材料和窗口材料等。使用具有较高烧结活性的纳米粉体制备陶瓷，有利于得到性能优越的透明陶瓷，因而制备分散性良好的YAG纳米粉体也是YAG透明陶瓷研究的热点。但目前由于缺少对YAG纳米粉体烧结过程中晶粒生长、晶界形成、气孔排除等基本问题的研究，很难进一步优化透明陶瓷的光学性能。研究粉体微晶形貌对烧结过程及陶瓷显微结构的影响，对烧结过程中的基础科学问题的研究具有重要意义;而制备出截止晶面发育完整的YAG微晶，实现微晶形貌的调控，是研究微晶形貌对烧结过程及陶瓷显微结构的影响规律的前提。本研究分为四个部分： 第一部分：分别利用共沉淀法和溶胶凝胶燃烧法制备YAG纳米粉体，对比了两种方法制备YAG纳米粉体的反应机理，研究了制备方法及实验参数对产物晶相、形貌和发光性能的影响。共沉淀法产物中容易出现YAM等杂相，且所得纳米粉体团聚较严重;添加表面活性剂可改善纳米粉体的分散性，使用CTAB为表面活性剂时，1100℃热处理得到了分散性较好的YAG纳米粉体。与共沉淀法相比，溶胶凝胶燃烧法容易得到纯相的YAG纳米粉体，但粉体尺寸较大，团聚严重;使用葡萄糖为络合剂时，得到的YAG纳米粉体分散性有所改善，且发光强度最强。共沉淀法和溶胶凝胶燃烧法制备的YAG纳米粉体仍存在较严重的硬团聚，且YAG纳米颗粒表面均为无定型相，没有得到特定晶面为表面的YAG微晶。 第二部分：利用水热法在远低于文献报道的温度下得到了截止晶面发育良好的纯相单分散YAG微晶，研究了前驱体浓度和添加剂对YAG微晶形貌的影响。通过研究水热法制备YAG粉体的反应机理，推断改变pH和原料中Ln/Al有望在较低温度下得到纯相的YAG粉体。实验表明，pH在12-12.3之间，有望得到纯相的YAG粉体。而当原料中Ln/Al=3∶4时，300℃水热反应24 h得到了结晶性良好的纯相YAG微晶，这一温度远低于文献中报道的水热法制备纯相YAG粉体所需要的最低温度。该YAG微晶尺寸为200nm左右，分散性良好，且微晶截止晶面发育良好。前驱体浓度对产物晶相和形貌无明显影响;添加CTAB和PEG时，产物的晶相和形貌无明显变化;而添加SDS或Na2SO4时，产物中出现了较多的杂相，YAG微晶粒径增大，分散性提高。 第三部分：利用溶剂热法制备YAG微晶，研究了溶剂对反应机理、产物晶相、YAG微晶形貌和发光性能的影响。在水-酒精溶剂体系中，随溶剂中酒精含量的增加，YAG的成相条件变得苛刻。水为溶剂时，250℃反应5h产物中即出现了YAG相;水-酒精混合溶剂中，250℃反应5h并未得到YAG相，在270℃反应5h，产物中出现了YAG相;纯酒精为溶剂时，300℃反应5h仍未得到YAG相，反应时间延长至12 h，产物中出现YAG相，继续延长反应时间至24 h，得到了结晶性良好的纯相YAG。在水-酒精溶剂体系中，随溶剂中酒精量的增加，YAG微晶尺寸减小，粒径分布更加均匀。水为溶剂时，随反应温度升高，YAG微晶尺寸减小;270℃反应得到的YAG微晶的截止晶面为{110｝和{100｝面;升高温度，{100｝面减小，{211｝面出现;反应温度升至300℃时，YAG微晶的截止晶面全为{110}和{211}面。水-酒精混合溶剂中，270℃溶剂热反应得到的YAG微晶的截止晶面也为{110｝和{100｝面;但与水为溶剂时相比，微晶表面出现了少量的{211}面，且{100}面所占比例减少;而随着反应温度的增加，微晶形貌表现出与水为溶剂时相同的变化规律。以酒精为溶剂，300℃溶剂热反应24h得到的YAG微晶为12个{110}面围成的菱形十二面体;该微晶单分散性良好，且发光性能良好，有望用作高性能的YAG荧光粉。 第四部分：研究了粉体微晶形貌对烧结过程及陶瓷显微结构的影响。不同方法制备的粉体的晶粒取向不同，但在相同温度下烧结得到的陶瓷的晶粒取向相同。陶瓷的晶粒大小、气孔等显微结构与初始粉体的粒径、微晶形貌和烧结过程中晶粒取向的变化密切相关。截止晶面发育完整的YAG微晶的烧结活性低于表面无定型的YAG纳米粉体，因而需要更高的温度才能实现致密化;而烧结过程中晶粒取向变化过大可能抑制晶粒生长，得到晶粒细小的陶瓷。