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碳质气溶胶作为大气颗粒物的重要组成，对环境、气候和人类健康造成了巨大的危害。其主要组成成分有机碳(OC)和元素碳(EC)具有不同的来源特征，且对人类健康和气候系统的影响也具有明显的差异。另外，大气多环芳烃(PAHs)是一种持久性有机污染物，具有较强的长距离迁移能力，对人类健康和生态环境造成严重危害，一直是环境科学领域的研究热点之一。放射性碳同位素(14C)的半衰期为5730年。测定气溶胶样品14C的相对含量，不仅能定性区分生物源和化石源，还能定量分析不同来源对碳质气溶胶的贡献比率。同时，根据分析大气PAHs和碳质气溶胶的内在联系，可能可以进一步揭示PAHs的来源。
本研究工作首先建立了大气气溶胶含碳成分14C分析的前处理制样系统。该系统是基于气溶胶中OC和EC的热化稳定性差异，对OC和EC进行分离，并在线将其转化成二氧化碳，最终通过“锌密封法”制成石墨靶，从而可以进行加速器质谱(AMS)14C测定。流程空白和现代碳标准品的碳含量和14C相对含量的测定结果可以判定，这套气溶胶制样系统的研制是成功的，所测空白本底低，标准品符合国际标定参考值。于2005年5月至2006年8月期间，在我国南方森林背景点海南尖峰岭，对大气颗粒物(主要为PM2.5)等进行了采样和野外观测。研究主要分析了PM2.5，OC，EC和PAHs的含量特征、季节变化和可能来源。并结合大气气流后推轨迹、卫星火点资料、潜在来源区域(PSCF)分析和14C源解析模型等方法，探讨了季风气候控制下的大气长距离传输及东南亚(包括我国)生物质燃烧和我国化石源排放对研究区域大气碳质气溶胶和PAHs的影响。其主要结果描述如下：
⑴尖峰岭PM2.5，OC和EC的平均质量浓度分别为34.1，4.90和0.69μg/m3，其含量水平要明显低于我国绝大多数的背景和农村站点的观测结果，但要略高于世界其他森林背景点。碳质气溶胶总体上表现为秋季最高和夏季最低的季节变化特征。这可能和多种因素有关，包括颗粒物的降水清除作用、大气污染的长距离输送及东南亚区域内的生物质燃烧活动等。利用OC/EC最小比值法，可以估算二次有机碳的平均含量为1.7μg/m3，占OC的30％。
⑵根据污染物潜在来源贡献(PSCF)分析，海南尖峰岭含碳气溶胶的主要污染源区域，可分为三部分，按排放强度排序为：①中国南方(主要为广东、福建、浙江、江西、湖南、湖北和安徽)；②越南、老挝、柬埔寨和泰国等地区；③采样点东南方向的大陆(如菲律宾)。其中，EC与OC的来源基本一致，但是，EC受第一种源区的影响较OC更大，这与我国人为排放(包括生物质燃烧和燃煤燃烧等)的EC要明显高于其他源区的事实相符合。
⑶根据大气气流后推轨迹和卫星火点资料分析，海南尖峰岭碳质气溶胶在春季和冬季出现的高值分别与发生在东南亚和我国(主要为南方)大面积的生物质燃烧活动有关。这个结果也被相关样品的14C测定结果所证实。14C-气溶胶源解析计算结果显示，生物源和化石源对EC的贡献率分别为60％和40％，而对OC则为77％和23％。根据生物质燃烧排放清单提供的OC/EC比值，生物源OC可以进一步被区分为生物质燃烧和植物释放，分别占生物源OC的60％和40％。这些结果表明尖峰岭碳质气溶胶主要来源为生物源(生物质燃烧和植物释放)，同时与OC相比，EC受化石源贡献更大。根据水溶性有机碳(WSOC)的14C测定结果，我们推断二次气溶胶的生物源和化石源分担率分别为80％和20％。观测期间，化石源对总有机碳(TC)的贡献率在秋季出现最大，其值为33％，这与此时盛行的东北风将我国南方带有大量机动车尾气的大气颗粒物传输至采样点有关。另外，基于14C计算得到的生物质燃烧和植物释放对TC的贡献的变化特征，也分别与东南亚的生物质燃烧事件和植物生长的季节变化特征相吻合。
⑷海南尖峰岭大气中PAHs总含量在8.24-64.68 ng/m3之间(平均值为20.43 ng/m3)。其中气相PAHs均值为19.02 ng/m3，无明显的季节变化。而颗粒相PAHs均值为1.32 ng/m3，在冬季出现显著高值，这可能与我国南方冬季的森林大火、露天农作物燃烧以及机动车尾气的混合型大气污染物的长距离迁移有关。颗粒相PAHs以毒害性较大的高环PAH化合物为主，可能对该地区的人体健康和环境带来一定的生态风险。最后，结合PAHs比值法和碳质气溶胶14C的实验结果，可以推断海南尖峰岭PAHs主要来源于生物质燃烧。