光子关联谱及其应用

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某些电介质材料在一定温度范围内具有自发极化特性,在自然状态下,自发极化方向随机分布;在外加电场作用下,自发极化方向会随外电场变化。这种特性称为铁电性,具有铁电性的材料称为铁电体。铁电体具有独特的声、光、电、力和热学等性质,且具有性能耦合或转换功能,在超声设备、通讯设备、人工智能、存储器等方面有广泛应用。   BaTiO3是优异性能的铁电体材料。起初人们用位移型相变来解释BaTiO3的种种特性,但很快发现问题并不简单。X射线散射实验和准弹性中子散射实验证明,BaTiO3有两种相变机制:有序机制和无序机制。这两种相变机制可以共存,ZalarB等根据NMR实验提出了两种相变共存的可能性。StachiottiM等用分子动力学模拟理论研究对铁电体相变,表明BaTiO3中存在极化团簇。BakkerHJ等提出BaTiO3相变点处的介电响应源自极化团簇的弛豫行为和晶格软模波动的强烈耦合,即极化团簇的空间、时间信息以及随温度的演化信息在介电性质形成过程中发挥着重要作用。因此,探测BaTiO3中极化团簇的相关信息对于理解其功能、揭示相变机理具有重要意义。2004年,邰仁忠等用X射线激光散斑技术,首次观测到BaTiO3中极化团簇的空间结构。   用光子相关谱技术(PhotonCorrelationSpectroscopy,PCS)研究粒子系统的尺寸分布、扩散进程、运动弛豫等,具有所需样品量少、对样品无损等优点。YanR等用PCS法得到BaTiO3中200nm周期的极化区域的特征弛豫时间(τc)随温度的变化关系,并发现特征弛豫时间在居里点(Tc)附近存在突变,但因实验条件的限制并未得到该突变的细节信息。我们对PCS法测试装置作了改进,用透镜聚焦减少漫反射,获得了居里点Tc附近4K范围内的大量统计数据,揭示了特征弛豫时间在此温度范围内突变的细节特征。   光子相关谱实验法已经在许多化学领域里得到应用,尤其在粉末颗粒粒度,扩散动力学的研究上,目前最小的粉末颗粒可以观测到1nm。但是很少见到将其应用到对极化团簇动力学的研究上。实验采用双偏团簇振片滤波抑制背底和强度相关的方法,提取并处理隐藏在噪音中微弱的、由极化弛豫行为引起的强度随时间涨落的散射信号,对BaTiO3单晶中极化团簇的弛豫行为实施直接观测。实验采用了高精度温控装置,从而在包含BaTiO3居里点的狭小温度范围内实施了光子相关谱的多次实验,PCS最终测量了BaTiO3中300nm周期的长程极化团簇的时间信息,有效揭示了特征弛豫时间在居里点Tc附近4K温度范围内演化的细节特征:BaTiO3中极化团簇的特征弛豫时间在Tc温度附近随着温度升高逐渐增大,在居里点Tc处达到最大值,之后逐渐减小,形成先单增,后单减的变化特征。与此同时本次也验证光子相关谱实验方法可以测量晶体内部时间结构,并填补居里点附近的极化团簇的弛豫时间,深入探讨了该温度区间内团簇弛豫时间的变化规律:结合铁电体介电常数与温度关系的理论关系,推测极化团簇在居里点处的反常弛豫行为可能是引起介电系数峰值的直接因为。
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