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LaFeO3催化剂用于CH4选择氧化制合成气具有良好反应性能,但存在强度较差和比表面积小的缺点。本论文采用氨水滴定硝酸铝溶液制备氢氧化铝前驱体,与LaFeO3活性组分机械混合,焙烧等步骤成功制备了系列催化剂。BET数据表明比表面积提高了6~8倍,XRD表征表明这些氧化物均为负载型钙钛矿型金属氧化物,研磨对比发现负载型强度更好。
本论文通过切换等实验研究了制备方法、活性组分、助剂等对催化剂反应性能的影响。结果显示:①活性组分900℃焙烧3 h的催化剂具有最好的反应性能;②活性组分未焙烧或1000℃长时间焙烧的催化剂反应性能下降;③活性组分含量40~50wt%时反应性能最好;④研究添加助剂对甲烷转化不利。
采用程序升温表面反应、切换反应等确定了较优的负载型催化剂制备条件。采用切换、脉冲等实验分别研究了氧化锆、氧化钇等载体和活性组分LaFexO3±δ(X=0.8、0.9、0.95、1.0、1.1)Fe/La摩尔比调变对催化剂性能影响。结果显示,氧化锆载体制的催化剂活性最低,负载型LaFeO3催化剂CO选择性最高,900℃下反应性能最好,催化剂连续进行2 h氧化还原循环反应后仍保持较高反应活性。