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本论文主要研究了稀土离子掺杂KYF4纳米晶的合成和光学性能,并初步探索了其在荧光生物标记方面的应用。
(1)采用改进的热分解法,成功地合成了单分散的三价铕离子(Eu3+)掺杂的KYF4纳米晶。系统地分析了Eu3+离子在KYF4纳米晶中的多位置发光,位置对称性,荧光动力学以及晶体场能级等方面的内容。借助于10K高分辨位置选择光致发光光谱,以Eu3+离子为灵敏的光谱学探针,我们成功探测到了Eu3+在KYF4纳米晶中位于晶格和表面的两个完全不同格点位置发光。与此对照,我们在KYF4:Eu3+块材中只能探测到处于晶格位置Eu3+发光。由于KYF4纳米晶具有小的填充因子(0.45),Eu3+离子的5D0能级的荧光寿命与块材相比明显变长,并且随着纳米晶周围介质折射率的增大而变小。
(2)通过在KYF4纳米晶掺杂其它不同的稀土离子,实现了KYF4:Ln3+纳米晶从可见到近红外光谱区较强的上转换和下转换稀土离子发光。其中上转换发光包括了利用yb3+离子敏化的Er3+,Tm3+,Ho3+离子的可见区域发光。下转换发光包括Nd3+离子较强的近红外发光和利用Ce3+离子敏化的Tb3+离子明亮的绿色发光。由于掺杂的稀土离子无论在可见还是近红外区域的发光均具有较长的荧光寿命,我们预期KYF4:Ln3+纳米晶在时间分辨荧光生物标记中具有潜在的应用价值。
(3)通过配体交换法用磷酸乙醇胺(AEP)取代纳米颗粒表面的油酸(OA),合成出表面氨基功能化的水溶性KYF4:Ln3+纳米晶。同时,我们结合时间分辨探测技术,在生物素-亲和素模型体系中,以生物素化的KYF4:Ce3+/Tb3+纳米晶作为荧光探针,实现了对亲和素的微量检测,其检测极限为0.8nM。这些结果表明KYF4:Ln3+纳米晶作为一种新型的荧光标记材料在生物荧光免疫、DNA测序、体内成像、药物检测等领域中将具有潜在的应用价值。