硅酸镥粉体的可控制备及性能研究

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对于硅基非氧化物陶瓷热端部件(Si3N4、SiC、CMCs等),采用环境障涂层(EnvironmentalBarrierCoatings,EBCs)可以有效抵御恶劣的发动机环境对基底表面的热腐蚀,提高其高温稳定性。以Lu2Si2O7/Lu2SiO5为代表的稀土硅酸盐材料由于其较低的热膨胀系数及出色的高温稳定性,是一种非常有希望的第三代环境障涂层备选材料。本文从制备涂层的原料入手,通过水热和熔盐辅助合成两种软化学合成方法,实现了硅酸镥粉体形貌、粒径及分布的可控调节。并对Lu2Si2O7/Lu2SiO5进行了一系列耐高温及耐水蒸气/熔盐等腐蚀性能的测试,通过质量变化、物相及形貌结构的改变等,探查了该材料在高温下的抗烧结能力及耐候性能。通过以上的研究工作,以期实现Lu2Si2O7/Lu2SiO5粉体的规模化制备,并得到相应材料的基本性能数据,用以为后续开发具有良好的隔热性能、耐高温腐蚀、抗氧化且具有长使用寿命的发动机涂层提供支持。主要的研究内容和结论如下:   1.首次采用水热法合成纳米尺度的Lu2Si2O7/Lu2SiO5粉体,考察了不同的合成条件对最终产物粉体物相及形貌的影响。实验发现,通过对合成温度、前驱体溶液pH值的调节及添加剂的使用,不但能有效调控粉体的形貌和粒径,还能实现粉体物相的可控制备。粉体的性能测试表明合成的纳米Lu2Si2O7粉体具有良好的隔热性能以及热/结构稳定性。   2.熔盐辅助合成法的引入有望实现单一物相的Lu2Si2O7/Lu2SiO5粉体的规模化制备。利用NaCl+KCl复合熔盐在高温下为反应提供液相介质,能将制备Lu2Si2O7所需的煅烧温度降低至800℃,且所得到的粉体物相单一,结晶性能良好。热处理的时间和温度对粉体的结晶性能及粒径大小起决定性作用,添加有机表面活性剂或改变熔盐与前驱物的比例时,都会对产物粉体的形貌和粒径产生明显影响。通过该方法制得的Lu2Si2O7粒径约在500nm左右,形貌不规整。用以合成Lu2SiO5粉体时,则能得到规则的棒状或片状形貌。且所制备得到的粉体均具有良好的流动性能,适宜于等离子喷涂等工艺用于制备涂层。   3.将合成的Lu2Si2O7/Lu2SiO5粉体压制成块状样品,对材料的耐环境腐蚀性能进行了一系列的测试。在1400℃高温环境下,所有试样都存在明显的尺寸收缩,气孔率几乎下降至0,但质量损失极小。Lu2Si2O7在不同的测试环境下都表现出良好的物相及结构稳定性,与气氛环境接触面无明显的分解和化学反应发生,观察不到大量裂纹的产生或试样表层大范围的剥离脱落。但在其与Al2O3坩埚的接触面上则发生了较严重的物相变化,Lu2Si2O7试样表面的分解反应加速,且与Al2O3之间发生了明显的化学反应。   4.Lu2SiO5在高温和Na2SO4熔盐存在的干燥环境中物相稳定性良好,且与Al2O3之间有良好的化学相容性,经48h的测试后无明显的分解或化学反应发生。水蒸气环境中试样与Al2O3之间不仅发生了明显的化学反应,且产生了大量的裂纹。整体而言,耐环境腐蚀性能优于Lu2Si2O7材料。推测如果采用莫来石作为Lu2Si2O7或Lu2SiO5涂层与基底之间的粘结层,容易由于化学反应而产生应力、孔洞等原因造成涂层的快速脱落及失效。
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