【摘 要】
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煤炭的大量燃烧造成了严重的大气汞污染,对人体健康构成了威胁。特别是在富氧燃烧系统中,气态汞浓度更高,不利于系统安全运行。因此,有必要研发适用于富氧燃烧气氛的高效脱汞吸附剂。磁性生物焦具有原料来源广,制备成本低,可回收再利用等优点。但富氧燃烧气氛中的酸性气体、CO2及H2O等烟气组分可能会影响脱汞过程。本文研究了富氧燃烧烟气组分对磁性生物焦汞吸附、氧化效率的影响规律与机理,为其在富氧燃烧烟气脱汞中的
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煤炭的大量燃烧造成了严重的大气汞污染,对人体健康构成了威胁。特别是在富氧燃烧系统中,气态汞浓度更高,不利于系统安全运行。因此,有必要研发适用于富氧燃烧气氛的高效脱汞吸附剂。磁性生物焦具有原料来源广,制备成本低,可回收再利用等优点。但富氧燃烧气氛中的酸性气体、CO2及H2O等烟气组分可能会影响脱汞过程。本文研究了富氧燃烧烟气组分对磁性生物焦汞吸附、氧化效率的影响规律与机理,为其在富氧燃烧烟气脱汞中的应用提供了理论依据。
本研究首先制备了磁性生物焦作为实验样品,研究了富氧燃烧气氛中高浓度CO2和H2O对汞吸附、氧化效率的影响规律,并通过表征和汞脱附实验解释了反应机理。实验发现,磁性生物焦上的C-Cl基团是最主要的脱汞活性位点,脱汞反应后汞主要以HgCl2形式存在。高浓度CO2可以促进磁性生物焦上C=O基团的生成,进而促进有机结合态汞的形成。而高浓度H2O则对汞的吸附过程有着明显的抑制作用。
然后,研究了富氧燃烧气氛中较高浓度SO3对脱汞过程的影响。实验发现,低浓度SO3即可对汞的吸附造成明显的不利影响,但随着SO3浓度的提高,汞氧化效率显著提升,部分地抵消了SO3导致的汞吸附效率下降。此外,SO3还会提高样品上化学吸附态氧的含量,从而促进HgO的生成。而SO3和H2O同时存在时,磁性生物焦上会生成硫酸盐等脱汞惰性物质,导致脱汞效率降低。
富氧燃烧气氛中高浓度的SO2和NO均不利于汞的吸附脱除,但在反应温度较高的情况下,SO2可以促进汞的氧化,从而为湿法脱硫装置等处的协同脱汞创造有利条件,其原因是磁性生物焦上生成了更多的含氧官能团,参与汞的氧化反应过程。HCl的添加能够较为明显地提升汞的吸附效率。通过450℃的热处理可以便捷地活化再生磁性生物焦,用于循环脱汞。
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