氧化还原共沉淀法合成Mn--Ce催化剂及其甲烷催化燃烧的实验研究

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  氧化还原共沉淀法合成的Mn-Ce催化剂不仅甲烷催化活性较高,而且其最佳Mn/Ce比(9/1)高于文献结论。通过不同表征方法,发现催化剂中的KxMn8O16物相是主要活性相之一,并导致催化剂的最佳Mn/Ce比高于文献结论。氧化还原共沉淀法合成的Mn-Ce催化剂拥有更大的比表面积和孔体积,提供了更多的活性位点并促进反应物在催化剂中扩散,且催化剂表面拥有更高的Mn4+、Ce3+和Oα含量,有效促进甲烷和氧气在催化剂表面活化,最后催化剂中的K元素弱化了Mn-O键,促进Mn3O4向MnO转变,提升了催化剂的氧化还原性能。
  反应前后催化剂物相和微观形貌的变化表明SO2对催化剂的毒害是将活性相(KxMn8O16和Mn5O8)转化为低甲烷催化活性的Mn3O4和无甲烷催化活性的锰基硫酸盐。氧化还原共沉淀法合成的催化剂的优异抗硫性能源于催化剂中KxMn8O16物相优异的SO2化学吸附能力及其极大的SO2吸附容量。催化系统上游的催化剂脱除反应气中的SO2,保护下游的催化剂不被SO2毒害,进而实现催化系统整体性能的提升和寿命的延长。进一步,我们提出一种增强催化系统整体性能和长使用寿命的思路,即在催化反应系统前端安装具备强SO2吸附能力和高SO2吸附容量的装置,通过移除煤矿瓦斯或汽车尾气中的SO2,消除SO2对催化剂活性的影响,进而延长催化系统的寿命。
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