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随着河流氮负荷量的增加,世界上很多河流溶存N2O已经处于过饱和状态,成为大气N2O的潜在释放源。在全球河流氮负荷增加的背景下,河流生态系统对全球大气N2O的贡献己不容忽视。因此,研究河流N2O的生成机理及释放通量的时空变化,对于了解河流氮素迁移转化过程,确定河流对大气N2O的贡献具有重要的科学价值。然而,虽然我国对森林、草地、农田、草原等陆地生态系统N2O形成机理、释放通量已经进行了较为深入的研究,但有关河流生态系统的研究却极为缺乏。尤其是关于不同污染类型河流N2O释放通量差异、河流N2O形成机理、N2O释放通量的昼夜与季节变化研究几乎处于空白。
本文以我国巢湖流域主要受农业面源污染的丰乐河、杭埠河,以及受城市废水污染的南淝河为研究对象,在国内首次研究了不同污染类型河流N2O溶存浓度及释放通量的差异。同时,研究以世界第三大河流长江为研究对象,首次探讨了长江N2O的形成机理,并对反硝化过程的昼夜与季节变化进行了研究。另外,文章采用野外现场试验,分析了河流沉积物对水体N2O的贡献。本文的主要研究结论有:
1、不同污染类型河流N2O溶存浓度与释放通量差异
受城市废水污染的南淝河DIN浓度显著高于受农业面源污染的丰乐河与杭埠河。相应的,南淝河N2O溶存浓度及释放通量亦显著高于丰乐河与杭埠河。相关分析显示,河流N2O溶存浓度及释放通量均与DIN浓度显著线性相关。另外,丰乐河与南淝河溶存N2O与DO正相关,而杭埠河N2O溶存浓度与DO显著负相关。因此,杭埠河N2O可能主要来源于反硝化过程,而丰乐河与南淝河N2O可能主要来源于硝化作用。
2、N2O溶存浓度及释放通量的昼夜与季节变化
对巢湖流域三条河流的研究表明,N2O溶存浓度没有表现出明显的昼夜规律(24小时取样,4小时间隔),但一天内不同测定时刻N2O溶存浓度存在显著差异。与巢湖三条支流研究结果不同,对长江N2O溶存浓度的昼夜变化(连续60小时,6小时间隔)研究表明,夏(2009年8月)、秋(2009年10月)两季DO、N03-、水温均表现出规律的昼夜变化；两个季节N2O溶存浓度也表现出较为一致的夜高昼低的变化规律。无论是巢湖流域三条河流还是长江,N2O溶存浓度均为冬季低于夏秋两季；但水-气界面N2O释放通量没有表现出规律的昼夜与季节变化。
3、长江1970-2003年N2O释放及输送通量估算
基于Global-NWES模型对长江流域陆地生态系统氮输出通量的估算结果计算得到,1970-2003年流域通过地表径流及下渗输入到长江氮的变化范围为132-567kg N km-2yr-1；由IPCC模型估算到此时段长江水-气界面N2O释放通量的变化范围为33.4-142.9 ton N-N2O),yr-1,且以平均每年7.01％的速率增加。
利用实测数据建立了长江N2O与NO3-溶存浓度的回归模型,依此估算得到1970-2003年长江N2O溶存浓度的变化范围为0.12-0.53μg N-N2O L-1。此时段内长江N2O输送通量由91 ton Nyr-1增加到566 ton Nyr-1,且以平均每年6.22％的速率增加。
4、长江(大通段水域)水体反硝化过程的昼夜与季节变化
对长江反硝化过程的昼夜变化(连续60小时,6小时取样间隔)研究中,夏、秋两季水体N2实测浓度的变化范围为12.79-13.10、14.39-15.18mg N-N2 L-1。对应的,ΔN2的昼夜变化范围分别为0.01-0.03、0.03-0.04 mg N-N2 L-1。季节变化研究中,N2的实测浓度及ΔN2的变化范围分别为12.12-18.22、0.01-0.05 mg N-N2L-1。这充分表明,长江存在明显的反硝化过程。整体上,ΔN2与ΔN2O表现出十分一致的昼夜与季节变化趋势,表明长江N2O的形成机理受反硝化过程主导。然而,整体上,DO与NO3-及ΔN2O显著相关。因此我们认为,硝化作用同时参与了N2O的产生过程,但硝化作用对N2O产量的贡献较小,其主要意义在于促进反硝化作用。
5、水-气界面N2O释放通量的动态变化过程
连续60分钟的观测表明,箱体N2O累积浓度亦没有出现相对平衡的状态,而是呈波动上升的趋势；且最大值出现于第20-30分钟左右。统计分析显示,60分钟内不同测定时刻N2O浓度有显著差异；表明使用漂浮通量法测定水-气界面N2O释放通量时,通量箱与水体封闭时间的长短可能会对测定结果带来显著误差。连续72小时的观测时间内,通量箱顶空N2O累积浓度与释放通量未出现预期的平衡状态,而是在达到极大值后开始下降；且N2O累积浓度及N2O累积释放量与释放时间呈现显著的二项式相关。
6、河流沉积物对水体N2O的贡献分析
试验研究了河流沉积物对水体溶存N2O的影响。结果表明,沉积物对水体溶存N2O的影响较大。研究中杭埠河N2Os与N2Ow的比值介于1.3-1.5之间,即杭埠河水体中约30-50％的N2O来源于沉积物释放。而丰乐河中N2Os与N2Ow的差值介于0.16-0.19μg N-N2O L-1,二者的比值介于1.7-2.3,表明丰乐河水体N2O主要来源于沉积物释放。另外,杭埠河与丰乐河沉积物反硝化速率研究表明,连续46小时观测时间内,两条河流沉积物反硝化速率的变化范围分别为0.04—0.2、0.05-0.17mgN m-2 h-1,与其它水生生态系统相比两条河流沉积物反硝化速率较低。