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染料敏化太阳能电池(dye-sensitized solar cells,DSSC)由于成本低廉、工艺简单、环境友好及理论光电转换效率高而被认为可能取代传统硅太阳能电池。纳米TiO2多孔薄膜电极作为DSSC的工作电极,其微观结构和电学性能决定着DSSC的光电转换效率,对其制备工艺进行优化和改性,对提高DSSC的光电转换来说非常必要。本文以纳米TiO2粉体为主要原料制备纳米TiO2多孔薄膜光阳极。采用L16(45)正交实验设计,以薄膜电极的微观形貌和光电性能为评价指标,对纳米TiO2浆料的配比及制备工艺进行优化研究,并研究了致密层和单壁碳纳米管的改性及制备技术,为研制高效纳米晶敏化太阳能电池打下基础。 本论文的工作和研究结果如下。 (1)通过正交实验得出各因素对TiO2多孔阳极薄膜形貌的影响主次为:松油醇含量>乙基纤维素含量>匀胶转速=陈化时间;各因素对薄膜电极的厚度的影响主次为乙基纤维素含量>松油醇含量>均较高转速>均较低转速>陈化时间;在正交实验的基础上结合单因素详细研究,同时对热处理工艺和薄膜电极的厚度进行具体研究对比,得到制备纳米TiO2光阳极薄膜的最佳工艺参数:①匀胶法制备优质的纳米TiO2多孔薄膜电极的最佳方案为:松油醇的量为100%、转速V1=2.0r.min-1、转速V2=6.0r.min-1、陈化8天、乙基纤维素的量为5%;②最佳的热处理工艺为:全程采用1℃/min的升温速度,升到40℃并保温1h,再升到150℃并保温1h,然后升到250℃并保温1h,最后升到450℃并保温1h;③纳米TiO2多孔光阳极薄膜最佳厚度为6μm,其短路电流密度(Jsc)为5.70 mA·cm-2,开路电压(Voc)为772.4mV,光电转换效率(η)为1.91%。 (2)采用单壁碳纳米管(SW)做模板制备的到的纳米TiO2多孔薄膜,孔洞分布更均匀,孔隙率更大,能明显提高纳米TiO2光阳极薄膜的电学性能;SW最佳加入量为1%(与TiO2的质量比),最佳改性膜厚度为8μm,改性后DSSC的Jsc、Voc和η依次为5.74 mA·cm-2、772.5 mV和2.18%,与同等条件下的未改性电极相比较,Jsc提高了约75%,η提高约17%。 (3)利用水相法制备的TiO2水溶胶制备的致密薄膜,与导电玻璃基底结合紧密,有利于提高DSSC的光电转换效率;最佳改性的致密层厚度为采用6滴TiO2水溶胶涂覆2次得到的致密层厚度,改性后DSSC的Jsc、Voc和η依次为6.01 mA·cm-2、774.1 mV和2.57%,相对未改性电极Jsc提高了约5.4%,填充因子提高了约25.0%,η提高了约33.55%。 (4)采用最佳致密层和最佳SW改性的最佳条件,对纳米TiO2光阳极薄膜进行共改性,DSSC光电性能比单一改性的更好;相对最佳致密层改性电极Jsc提高了约73%,η提高了约50%;相对最佳SW改性电极Jsc提高了约89%,η提高了约75%;最佳共改性纳米TiO2多孔薄膜厚度为12μm,Jsc为10.4mA· cm-2,Voc为683.6mV,光电转换效率η为3.82%。 (5)制备得到结晶完好的有机/无机化合物钙钛矿晶型CH3NH3PbI3,将其制备成钙钛矿敏化TiO2多孔薄膜电极并组装成电池,初步探索研究了钙钛矿敏化TiO2电池的光电性能,结果表明阴极是提高钙钛矿敏化太阳能电池性能的关键因素之一。