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社会经济的快速增长导致社会对能源的需求越来越大,核电工业的发展在解决此问题的同时也会产生大量的放射性废物,这会对环境的清洁和人类的生活产生严重的威胁,因此其管理和处置问题在世界上也一直受到高度重视。为了保证及时、有效地对放射性废物进行处置和处理,需要对放射性废物中的放射性核素及化学性有毒元素进行探测。无损检测(Non-destructive assay-NDA)方法经过六十余年的发展成为了放射性废物中危险物质探测的最佳方法。
目前对放射性核素及有毒元素探测的方法,世界上主要采用γ扫描技术与中子活化技术,但这些技术都存在着某些缺陷,从而造成分析结果同实际情况的不符。本文通过分析两种不同属性元素的探测方法及特性,基于一定的假设条件和理论推导,系统地研究了NDA方法对危险元素的探测机理和技术手段。
本论文的主要研究内容包括:
1.研究了NDA方法在放射性废物中危险物质探测中的应用
通过对SGS(Segmented Gamma Scanning)技术和TGS(Tomographic GammaScanning)技术的基本理论进行的研究和比较,认为SGS系统对测量结果的分析主要基于每层样品的转动测量及填充样品的密度分布假设,但是由于样品内部减弱系数分布未知,对减弱系数分布的不同假设将对放射性活度重建的理论计算公式带来不同的误差,从而影响分析结果。而相对于SGS技术,TGS技术能够解决减弱系数在样品中的分布问题。但TGS技术需要的测量时间较长,其测量精度相对于SGS技术的提高在实践中并没有达到想象中的效果。
有毒元素对环境、植物和人类具有很大的危害作用,而对其探测方法的研究发现,传统的分析方法对小型样品能够具有较好的分析能力,但需要提供适合的典型样品,而且这样会损坏样品的完整性。对于大型样品中的有毒元素,由于其含量较低,分布不均匀,因此很难提取典型样品。PGNAA(Prompt Gamma Neutron ActivationAnalysis)方法由于快中子的强穿透性,有毒元素对热中子较大的俘获反应截面,从而能够实现对大型样品进行较好的分析。
2.放射性活度重建算法的研究
通过对SGS系统的研究,根据放射性废物桶的不同典型假设,以及γ射线与物质相互作用的原理和本文提出的介质分层均匀、放射源为点源分布的改进型SGS假设,通过理论推导得到放射性废物桶中活度重建算法的理论公式。在此重建算法的基础上,进一步提出可以根据放射性核素特征丫射线全能峰计数随废物桶旋转的分布谱对放射性核素进行分类以更加精确地针对放射性核素进行重建。为了验证本重建算法的可靠性,本文模拟计算了单点源和双点源在废物桶中的测量情况,使用本重建算法进行重建。重建结果表明,本算法相对于传统的算法而言,能够大大提高重建的精度,综合单点源与双点源的情况,其平均误差为0±29％,而传统重建方法的误差为83％±14％。
3.瞬发γ中子活化方法测量化学性有毒元素的研究
通过对中子与物质相互作用的机理及PGNAA方法基本原理的研究,根据放射性废物桶中填充样品及有毒元素的核反应特性,设计了PGNAA系统。本文使用了MCNP-5程序对中子在放射性废物桶、屏蔽材料及HPGe(High Purity Germanium)探测器中的输运过程进行模拟仿真,通过对结果的分析证明PGNAA方法对大型样品的测量是一个非线性问题。
利用迭代方法来确定废物桶中Cd元素含量,并采用数字实验的方式对迭代方法进行了验证。验证结果表明,迭代方法在分析样品中组分含量的问题上能够取得较好的结果,但是由于其分析时间较长,因此迭代方法在实际工程应用中的可行性受到影响。
为了解决此问题,从PGNAA方法的基础理论出发,通过分析MCNP-5程序的计算结果,探索样品中热中子通量与关键元素瞬发γ射线计数率之间的拟合函数关系,从而建立了一种可以快速确定有毒元素含量的方法。其拟合函数关系与MCNP-5程序计算结果的相似度在误差范围允许之内。
由于上述有毒元素分析结果都是基于均匀样品的模拟计算结果的分析,因此非均匀样品与均匀样品之间的差异是影响探测结果的重要因素。本文分别通过迭代方法同PGNAA基本理论分析了非均匀样品与均匀样品的差别。结果表明,非均匀样品中有毒元素的空间分布能够大大影响基于均匀样品计算结果方法的分析性能,但由于其非线性问题的本质导致其中的关系极其复杂。
根据上述研究结果,改进型SGS技术对于放射性核素的分析结果较传统的分析方法具有较大的提高,可以实现不同点源分布下正确的探测结果。PGNAA方法适合用于大型样品中有毒元素的分析,其能够根据样品中关键元素的探测情况,准确的测定有毒元素的含量。本论文的研究结果为放射性废物管理提供了理论依据与技术支持,同时对于NDA技术的发展具有一定的科学意义。