论文部分内容阅读
能源需求和环境问题促使人们不断致力于开发新型材料来发展绿色可持续能源转化和储存技术。锌-空气电池作为一种高性能、绿色无污染的能量转化设备，已经得到了人们广泛关注。为满足其在电动汽车或电网储能等重要领域的应用，发展高功率密度的锌空电池势在必行。限制锌-空气电池输出功率密度的一个最主要因素是阴极氧还原反应。当前，氧还原催化剂成本高、储量少、耐用性低。造成这些问题的其中一个重要因素是催化剂载体。当前所用的碳载体的孔结构优化不足、孔径较小、易团聚，导致反应过程中传质效率低，从而造成催化剂利用率低、电池输出功率低等问题。因此，合理的设计、优化电极结构成为开发高效、低成本的氧还原催化剂，高功率密度的锌空电池的热点问题之一。 本文从高内相多重乳液的方法出发，制备具有独特孔道结构的催化剂材料。结合其在氧还原、锌空电池的性能以及SEM、TEM、BET、XRD、Raman、XPS等多项表征来分析探究多级孔材料的孔道连通性、形貌等方面对电化学性能的影响，为开发优异性能的催化剂提供了新思路。主要研究结果如下: (1)以小分子表面活性剂作为油水界面的稳定剂，通过高内相W/O/W的方法得到内相体积分数87.5％的乳液，聚合得到具有高度连通超大孔的聚苯乙烯小球。通过傅克反应、磺化处理进一步提高聚合物的交联度，低温碳化、二氧化碳活化，最终得到具有高度开放、连通大孔的结构特征以及球形形貌的碳材料。其超大孔尺寸分布在1μm～11μm之间，比表面积高达1427.3m2g-1，孔容达1.04cm3g-1。此外，碳微球的骨架结构同时表现出部分石墨化的特征。 (2)以连通大孔的多级孔碳微球为载体负载铂活性物种。通过一氧化碳溶出测试表明所得催化剂具有接近100％的Pt利用率，明显优异于商业Pt/C。在旋转圆盘和半电池体系中的氧还原性能测试，所制备的催化剂均表现出比商业Pt/C更优异的传质特性以及稳定性。在锌空电池测试过程中，所制备催化剂组装的电池表现出的功率密度性能是商业Pt/C锌-空气电池的1.5倍。此外，在电池比容量、能量密度等方面同样表现优异。