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太阳能电池和光催化的机理是半导体自由载流子的分离。自由载流子的分离可以用很多方法探测。其中用飞秒激光实现的瞬态泵谱探测技术就是一种很有用的手段。论文重点描述通过非线性效应实现的宽光谱激光,这在瞬态泵谱探测技术中是一个进步,它提供的丰富信息更直观地确定了载流子的状态。它同时记录了载流子的整个迟豫过程。 论文介绍了半导体材料受光激发后产生自由载流子的动力学研究。研究的体系分别为光催化材料碳化硅颗粒和有机太阳能电池材料ZnPc/C60异质结。 工作主要包括: (1)搭建光学泵浦探测系统。用可见光实现样品的光学激发,再用中红外光探测激发态的弛豫。其中可见光由实验室自制的光参量放大器(OPA)产生,调谐范围400nm到2.5μm。探测光是宽光谱的中红外光,光谱覆盖3到11μm。 (2)解决光催化材料载流子动力学探测的散射问题。对于微米尺度的颗粒,红外光发生的是米氏散射,载流子的动力学基本不会影响样品红外光的吸收。然而并不是对其完全没有办法,除了通过收集散射光这种传统的方法,还存在一种更简洁的方法。因为对于大部分晶体,在声子的频率附近存在折射率实部为接近一区域,对这部分频率的光,散射问题并不存在。另一方面,载流予浓度的变化能改变折射率虚部,导致光的吸收变化。所以用这个频率的光探测,解决了散射的问题。 (3)观测有机太阳能材料内发生的载流子迁移。激发有机分子除了产生振动信号的移动外,离域态的载流子也会吸收部分的探测光,我们观测到在ZnPc分子晶体中,离域载流子的寿命在6 ps,而C60除了一个不到100 fs的在载流子覆合外还有一个大于30 ps的慢覆合。两者形成的双层异质结体现出电荷分离的现象,电荷传递时间在百飞秒量级。 (4)研究了干扰半导体单晶片和纳米颗粒薄膜的纳秒闪光光解实验的机械振动,主要是表面波和基片弯曲振动。它们是由于在激发光照射区域载流子快速复合引起的热脉冲造成的。实验测得的振荡信号的频率可以通过Kirchhoff-Love的平板理论解薄片的振动方程很好的拟合。表面波的信号则可依据Rayleigh波理论拟合。