Zr2Al4C5-SiC-SiB6复相陶瓷的制备与性能研究

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超高温陶瓷是航天飞行器的重要结构件材料,在超高温陶瓷体系中,有一类三元层状碳化物和氮化物陶瓷具有一系列优异的的特点如密度低,成本低,模量高等,从而拥有广阔的应用前景。本文采用两步烧结的方法制备Zr2Al4C5-SiC-SiB6三相复合陶瓷,第一步制备Zr2Al4C5三元陶瓷材料采用固液反应-原位合成的方法,其原材料为碳化锆粉、铝粉、炭黑粉,然而其抗氧化性能达不应用的要求,鉴于此第二步烧结选用SiC、SiB6颗粒为第二相和第三相,热压烧结制备了Zr2Al4C5-SiCSiB6三相复合陶瓷,并采用现代分析手段及测试方法对Zr2Al4C5-SiC-SiB6三相复合陶瓷的力学性能、裂纹弥合性能以及抗氧化性能进行了研究。首先,在1700℃下保温60min采用无压烧结工艺制备Zr2Al4C5三元陶瓷,然后加入20vol.%SiC和不同体积比例的SiB6,在1800℃下保温60min采用热压烧结工艺制备Zr2Al4C5-SiC-SiB6三相复合陶瓷,烧结工艺参数为30Mpa压力和氩气保护。通过对制备的三种不同体系三相复合陶瓷的力学性能及致密度进行测试,发现,随着SiB6颗粒引入量的增加,陶瓷的致密度、室温弯曲强度、断裂韧性及维氏硬度均呈现增加趋势,材料的室温弯曲强度和断裂韧性最大能达到554Mpa和5.70MPa m1/2;通过对材料断口形貌以及断裂韧性裂纹扩展路径进行观察以及理论分析发现,材料的主要强化机制为细晶强化和致密化,单相陶瓷Zr2Al4C5的断裂模式是穿晶断裂,其晶粒比较大,断裂面较为粗糙。随着SiC和SiB6的加入,晶粒尺寸逐渐变小,且断裂面变得相对平滑,断裂方式也变为晶间和晶内混合的断裂模式;增韧机制为裂纹偏转及裂纹分叉,在裂纹扩展过程中存在裂纹偏转和分叉等,使得裂纹在传播过程中得以释放更多的能量,扩展受阻,从而导致材料具有更高的韧性。其次,为了探究材料的裂纹弥合能力,设计了预氧化实验来考察预氧化对复合陶瓷裂纹弥合能力的影响。将试样放置于1000-1300℃下的马弗炉中氧化10min后取出冷却后测其弯曲强度,实验结果表明,在空气中进行中低温预氧化处理,能够有效提高材料的室温弯曲强度,其中对于添加2vol.%SiB6的三相复合陶瓷1000℃时提升效果较好,对于添加5和8vol.%SiB6的三相复合陶瓷1100℃时提升效果较好。最后,还对三相复合陶瓷的抗氧化性能进行了研究,利用马弗炉考察三相复合陶瓷静态的抗氧化能力,通过对材料静态氧化前后的质量变化率及氧化层厚度进行研究,发现它们均呈现抛物线变化规律。添加8vol.%SiB6的三相复合陶瓷具有较小的质量增重和氧化层厚度,说明该材料具有较好的抗氧化性能。此外,添加2vol.%SiB6的三相复合陶瓷在1000-1200℃时的氧化增重及氧化层厚度远远高于添加5vol.%SiB6和8vol.%SiB6的三相复d合陶瓷,说明SiB6可以提高材料在1000-1200℃时的抗氧化性能。最后探究了材料的静态氧化机理,通过对添加8vol.%SiB6的三相复合陶瓷在不同温度下静态氧化30min后的物相进行分析,得知Zr2Al4C5在700-800℃开始氧化生成ZrO2和Al2O3,SiB6在900-1000℃氧化生成SiO2和B2O3,SiC在1200℃开始氧化生成SiO2,在1300℃氧化加剧。
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