【摘 要】
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质子交换膜燃料电池作为一种清洁高效能源受到越来越多的关注，而阴极催化剂因其对燃料电池成本和性能的重要影响而成为研究热点。迄今为止，人们研究较为成熟的催化剂为铂或铂合
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质子交换膜燃料电池作为一种清洁高效能源受到越来越多的关注，而阴极催化剂因其对燃料电池成本和性能的重要影响而成为研究热点。迄今为止，人们研究较为成熟的催化剂为铂或铂合金催化剂因价格昂贵而限制了质子交换膜燃料电池的商业化发展。本文以苯胺，三聚氰胺，吡咯为氮源制备了掺氮碳纳米管催化剂，并对制备的温度和掺氮比例进行优选，目的是制备出适合工业化生产的高效、低成本催化剂。 本研究主要内容包括：⑴通过传统Hummer法制得了中度氧化碳管(moCNTs)，并通过LSV，EIS，SEM，FT-IR等测试测试表明所制备的moCNTs表面含有较多的含氧基团，内壁结构保持完整。⑵以苯胺作为氮源，通过原位复合和高温热解的方法制备出moCNTs/PANI-Fe体系的催化剂，并优化了制备条件。详细考察了温度与掺氮比例对催化剂性能和形貌的影响。电化学测试表明:在650℃下掺苯胺比例为mmoCNTs/PANI=1∶0.4时制备的催化剂具有最好催化活性，其氧还原起始还原电位是0.73 V。⑶以苯胺和三聚氰胺作为氮源，利用原位复合法高温热解的方法制备出moCNTs/PANI/Mela(FeCl3)体系的催化剂。详细考察了温度与掺氮比例对催化剂性能和形貌的影响。电化学测试表明:在650℃下投料比例为mmoCNTs/PANI/Mela=1∶13∶6.5，铁加入量为5％时制备的催化剂具有最好的ORR活性，在酸性电解液中其氧起始还原电位是0.87V，优于同类非铂催化剂。通过结构表征发现该催化剂为类石墨烯片状结构，且石墨氮含量较高，证明这一特征有利于提高ORR催化活性。⑷以苯胺和吡咯作为氮源，利用原位复合法高温热解的方法制备出moCNTs/PANI/Pyrr-Fe体系的催化剂。详细考察了温度与掺氮比例对催化剂性能和形貌的影响。电化学测试表明:在650℃下投料比例为mmoCNTs/PANI/Pyrr=1∶0.8∶0.4时制备的催化剂具有最好的ORR活性，其氧起始还原电位是0.70 V。
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