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CO2等温室气体的大量排放导致了全球变暖和气候变化等严峻的环境问题，吸附分离法是二氧化碳捕集技术中最有前景的一项方法，设计与合成高容量、高选择性以及高稳定性的CO2吸附剂材料具有重要研究意义。本工作主要致力于研究新型多孔复合材料的制备，并对其CO2捕集性能进行深入探究。具体研究内容及主要结果如下: (1)多级孔材料集不同孔径的活性、传递等功能于一体而备受关注，混合胶束模板方法是制备多级孔材料的有效方法。我们认为混合胶束的微相分离行为是合成多级孔材料的一个关键因素。采用Flory-Huggins理论，研究了混合表面活性剂溶液的性质以及相分离行为，当x＜xc时，溶液体系中只含有一种类型的混合胶束，以该体系为模板剂，合成的多孔材料为有序介孔结构;当x＞xc时，则混合表面活性剂溶液发生微观分相，有两种不同的混合胶束共存，此时混合表面活性剂作为模板便有可能诱导出具有不同孔径分布的多级孔材料。我们选取十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和正辛胺(OA)混合胶束溶液为研究体系，考察了其混合溶液随组分和温度变化的特征及其相分离行为，实验结果表明，当CTAB摩尔分数为0.4，温度在50℃以下时，该混合溶液发生胶束分相。将该体系作为混合模板，成功制备出多级孔材料，以摩尔比为1∶1的CTAB/OA作为混合模板得到的样品具有两种结构的介孔。因此基于混合胶束微观分相的概念制备多级孔材料是可行的，Flory-Huggins理论可以作为判断混合胶束是否适用于制备多级孔材料的理论依据。 (2)目前实现规模化CO2吸附捕集所面临的巨大的挑战是商用微孔分子筛在水汽存在下完全失去CO2吸附活性。为此，我们提出了动态疏水阻碍效应的新概念，即构造一种核壳纳米多孔材料，其核心采用常规具有高CO2吸附容量的商用分子筛，而外壳采用疏水的多孔材料，将水汽排除在外，让CO2自由扩散并被吸附，从而使吸附剂在水汽存在条件下仍能够保持优良的CO2吸附性能。我们通过结合预晶种过程和两步控温晶化过程，合成了系列5A@ZIF-8核壳结构复合材料，其核心为具有较高CO2吸附量的5A沸石晶体，而外壳由疏水的ZIF-8纳米晶粒组成。随着ZIF-8自组装循环次数增加，复合材料表面更致密，同时疏水性更好;但是由于ZIF-8本身具有较差的CO2吸附能力，因此复合材料总体CO2吸附容量下降。我们采用TG-MS建立了动态CO2吸附性能检测方法，对于潮湿模拟烟道气（相对湿度90％，15％ CO2）5A@ZIF-8复合材料仍然保持了较高的CO2吸附容量，吸附10min，其CO2吸附量和CO2/H2O选择性最高可达2.67mmol·g-1和6.61，相对于纯5A沸石晶体（0.73mmol·g-1和0.07），CO2吸附性能提高了2.7倍，并且经过10个吸附脱附循环操作，复合材料的结构稳定，吸附性能没有明显衰退，具有较好的稳定性。 (3) CaO是一种优良的高温CO2捕集材料，具有来源广泛、成本低廉、CO2吸收能力强等优点。但是其最大的问题是长期高温操作下易发生烧结，材料稳定性下降。为此，我们采用浸渍法将CaO负载到惰性多孔载体MCF，并考察负载量对复合材料晶体结构、微观形貌以及孔结构特征的影响。结果表明，一部分CaO在高温下能够与MCF的二氧化硅孔壁发生反应，转化成的Ca2SiO4与MCF构成稳定的框架，将CaO限制在介孔内，从而有效地防止其发生烧结。MCF-3CaO样品显示了较好的CO2吸附性能和多循环稳定性。随着碳化温度由650℃提高到700℃和750℃，MCF-3CaO的碳化转化率由26.3％升高到了31.2％和36.8％。改变脱碳温度从700℃到800℃和900℃对转化率并没有明显的影响，主要的影响体现在反应速率上。 (4)固定床吸附是吸附分离过程重要的工艺过程，我们采用固定床对氨基修饰MCM-41成型颗粒（APTS-MCM-41）的CO2吸附脱附行为进行了动态研究。通过系列的吸附穿透实验，研究了不同操作条件，包括吸附压力、吸附温度、以及进料气中的CO2浓度等对CO2吸附分离的影响。结果表明随着吸附压力的增大，CO2吸附量显著提高;随着吸附温度的升高，CO2吸附量减小;另外CO2吸附量随CO2进料浓度的增大而提高，这是因为更高的CO2浓度等同于更高的CO2分压，从而产生更强的传质驱动力。Dual-site Langmuir模型既考虑了化学吸附的贡献，又考虑了物理吸附的贡献，因此采用该模型来对实验数据进行拟合，并得到了化学吸附和物理吸附的热力学参数，包括qat、K、△H和△S。其中△H1较低，约为12kJ·mol-1，这是物理吸附的贡献;△H2约为80kJ·mol-1，对应的是较弱的化学吸附。通过建立动态吸附的数学模型，拟合得到了轴向扩散系数DL和传质系数ks，分别为6.0×10-4 m2·s-1和5.0×10-1 s-1，模拟的结果与实验测得的穿透曲线一致性较好。进一步，我们采用该数学模型预测了不同操作条件和吸附床参数对吸附过程的影响。结果表明，传质系数对于材料的动态吸附性能是极为关键的因素之一。氨基修饰介孔材料是一种有前景的CO2吸附剂材料。