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先进储能技术对于克服化石燃料耗尽的挑战，以及满足全球对可持续、清洁和高效能源供应的不断增长的需求具有重要意义。随着智能电子设备被广泛应用于人类社会各个方面，市场对成功商业化的锂离子电池的需求量越来越大。金属锂资源稀缺，成本昂贵且滥采滥开等问题导致锂离子电池的成本日趋增加，加之悬而未决的锂离子电池自燃问题促使科研人员进一步研究其替代方案。发展以阴离子为传输基质的氯离子二次电池可以在一定程度上解决金属锂资源短缺以及电池安全问题。相较于锂离子电池，氯离子电池有以下优势，第一，氯资源储量丰富而且分布广泛，开发成本低廉;第二，氯离子电池具有独特的电化学反应机理:氯离子作为载荷离子在正负极之间可逆穿梭，电化学反应过程中无金属锂枝晶生成，且具有合适且稳定的电化学窗口;第三，氯离子电池的理论体积能量密度与锂硫电池相当，具有非常广阔的应用前景。但是，氯离子电池的发展仍处于初始阶段，存在一些亟待解决的问题。目前已知的适合用作氯离子电池正极的材料相当稀少且结构不稳定;其次，氯离子半径远大于锂离子，扩散动力学较慢，不利于氯离子在电池材料中脱嵌。水滑石(LDHs)作为一类典型的二维层状双金属氢氧化物，具有良好的阴离子电导率和稳定的层状结构，其独特的拓扑转变特性使得离子可在其层间进行可逆脱嵌，同时保持材料层状结构稳定，理论上非常适合用作电池电极材料。通过调控LDHs组成和形貌，有望解决氯离子电池正极材料的结构稳定性问题，获得同时比容量高和循环寿命长的氯离子电池正极材料。本论文具体研究内容如下:
(1)通过简单的水热法制备了高结晶度且形貌规整的NiFe LDH纳米片，其尺寸约为200nm，研究其用作氯离子电池正极材料的电化学性能和储能机理。在电化学循环中，以NiFe-Cl LDH为正极材料的氯离子电池表现出较高的比容量和超长的循环寿命。在100mA g-1的电流密度下，电池循环800圈后比容量保持在101mAh g-1，优于目前大多数已经报道的氯离子电池。独特的拓扑化学转变特性和层间二维扩散通道使NiFe-Cl LDH具有较高的结构稳定性（＜3％晶胞变化），有利于氯离子长期多次的可逆嵌入与脱嵌。进一步研究了氯离子嵌入/脱嵌过程的电荷补偿机制，发现LDH主体层板金属在电化学循环过程中具有优异氧化还原活性及可逆性，且金属-氧八面体中的氧原子可逆地进行电荷补偿，使NiFe-Cl LDH基氯离子电池表现出高比容量。基于金属多价态变化，低成本和易于制备的特点，LDH基氯离子电池正极材料在大规模，安全的能量存储/转换中具有广阔的应用前景。
(2)通过将CNTs在酸性条件下高温处理，得到表面修饰的CNTs，再利用共沉淀法在其骨架表面原位生长LDHs阵列结构。NiMn-Cl LDH/CNT中，LDH纳米片尺寸在50～100nm之间。通过改变投料比和反应时间，研究了NiMn-Cl LDH/CNT的形貌变化与结晶度等对其电化学性能的影响。当Ni/Mn比例为3∶1且反应时长为12h时，得到的竹节状NiMn-Cl LDH/CNT复合材料的电化学性能最优。在50mA g-1电流密度下循环150圈，电池可逆容量维持在130mAh g-1。分级结构可以提高NiMn-Cl LDH/CNT的比表面积，改善了离子扩散动力学，有利于离子的扩散;而CNT的引入提高了材料整体的电导率，使得LDH/CNT复合材料在电化学储能中表现出更高的比容量和更优的倍率性能。
(1)通过简单的水热法制备了高结晶度且形貌规整的NiFe LDH纳米片，其尺寸约为200nm，研究其用作氯离子电池正极材料的电化学性能和储能机理。在电化学循环中，以NiFe-Cl LDH为正极材料的氯离子电池表现出较高的比容量和超长的循环寿命。在100mA g-1的电流密度下，电池循环800圈后比容量保持在101mAh g-1，优于目前大多数已经报道的氯离子电池。独特的拓扑化学转变特性和层间二维扩散通道使NiFe-Cl LDH具有较高的结构稳定性（＜3％晶胞变化），有利于氯离子长期多次的可逆嵌入与脱嵌。进一步研究了氯离子嵌入/脱嵌过程的电荷补偿机制，发现LDH主体层板金属在电化学循环过程中具有优异氧化还原活性及可逆性，且金属-氧八面体中的氧原子可逆地进行电荷补偿，使NiFe-Cl LDH基氯离子电池表现出高比容量。基于金属多价态变化，低成本和易于制备的特点，LDH基氯离子电池正极材料在大规模，安全的能量存储/转换中具有广阔的应用前景。
(2)通过将CNTs在酸性条件下高温处理，得到表面修饰的CNTs，再利用共沉淀法在其骨架表面原位生长LDHs阵列结构。NiMn-Cl LDH/CNT中，LDH纳米片尺寸在50～100nm之间。通过改变投料比和反应时间，研究了NiMn-Cl LDH/CNT的形貌变化与结晶度等对其电化学性能的影响。当Ni/Mn比例为3∶1且反应时长为12h时，得到的竹节状NiMn-Cl LDH/CNT复合材料的电化学性能最优。在50mA g-1电流密度下循环150圈，电池可逆容量维持在130mAh g-1。分级结构可以提高NiMn-Cl LDH/CNT的比表面积，改善了离子扩散动力学，有利于离子的扩散;而CNT的引入提高了材料整体的电导率，使得LDH/CNT复合材料在电化学储能中表现出更高的比容量和更优的倍率性能。