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随着目前化石燃料的大量使用，大气中CO2的浓度日益增加，电化学还原二氧化碳(CO2RR)作为可再生能源储存和二氧化碳增值的有效手段之一，近年来备受诸多研究者关注，并引起了广泛的研究兴趣。CO2中的化学键非常稳定(C=O，806kJ mol-1)，且水相中存在析氢等副反应，因而需要较大的过电位才能活化CO2，因此，设计、制备及研发用于CO2电催化转化的高活性和高选择性的电催化材料是一项极具挑战性的课题。
本论文对目前CO2RR的反应特点及研究现状进行了一系列深入的探究，以碳纳米管(CNTs)和金属有机框架结构(MOFs)为结构构筑基元，设计和构筑了一系列新型高效的CO2RR电催化材料，将CO2高选择性的还原为CO，详细工作如下:
通过锌基金属有机骨架（ZIF-8）和碳纳米管的高效复合构筑杂化碳载体材料，随后通过双溶剂溶液浸渍实现镍组分的高效均匀引入，最终通过热解处理制备富含缺陷的、具有项链状几何结构的、镍氮共掺杂改性的多孔碳/碳纳米管杂化电催化剂(Ni-NPC/CNTs)，研究结果表明，由于Ni-Nx和吡啶-N活性位点的高度分散，活性位点之间的高效协同，具有微孔/中孔的特征的项链状几何形状，高的比表面积、以及显著提高的电子传导能力和CO2吸附活化能力，使得所得Ni-NPC/CNTs电催化剂展现出非常优异的催化性能，可在0.5M KHCO3中将CO2选择性还原为一氧CO，在中等电位660mV下具有11.2mA cm2的大电流密度，最大CO法拉第效率为94％，并在-0.67至-1.0V(vs.RHE)的宽电位范围内保持92％的平均CO法拉第效率和高耐用性。
无氧环境下，通过在ZIF-7前驱体合成过程中加入少量的FeCl2，得到Fe掺杂的ZIF-7，随后采用双溶剂法将Ni组分引入到MOF结构中，最后在惰性气氛下退火得到镍铁-氮共掺杂的多孔碳(NiFe-NC)电催化剂。高度分散的NiFe-Nx活性位点、NiFe金属组分之间存在的协同，多孔结构对CO2的吸附和传输的促进作用等，使得NiFe-NC电催化剂在电还原CO2到CO中表现出优异的性能，可在0.5M KHCO3中，低电位360mV下，CO法拉第效率为85％，在560mV下最大法拉第效率达到92％，电流密度为5.5mA cm-2，在-0.9V电位下，电流密度达到16.7mAcm-2。本论文研究工作为高效CO2RR电催化剂设计、可控制备、以及性能强化，提供了新的思路和实验基础。
本论文对目前CO2RR的反应特点及研究现状进行了一系列深入的探究，以碳纳米管(CNTs)和金属有机框架结构(MOFs)为结构构筑基元，设计和构筑了一系列新型高效的CO2RR电催化材料，将CO2高选择性的还原为CO，详细工作如下:
通过锌基金属有机骨架（ZIF-8）和碳纳米管的高效复合构筑杂化碳载体材料，随后通过双溶剂溶液浸渍实现镍组分的高效均匀引入，最终通过热解处理制备富含缺陷的、具有项链状几何结构的、镍氮共掺杂改性的多孔碳/碳纳米管杂化电催化剂(Ni-NPC/CNTs)，研究结果表明，由于Ni-Nx和吡啶-N活性位点的高度分散，活性位点之间的高效协同，具有微孔/中孔的特征的项链状几何形状，高的比表面积、以及显著提高的电子传导能力和CO2吸附活化能力，使得所得Ni-NPC/CNTs电催化剂展现出非常优异的催化性能，可在0.5M KHCO3中将CO2选择性还原为一氧CO，在中等电位660mV下具有11.2mA cm2的大电流密度，最大CO法拉第效率为94％，并在-0.67至-1.0V(vs.RHE)的宽电位范围内保持92％的平均CO法拉第效率和高耐用性。
无氧环境下，通过在ZIF-7前驱体合成过程中加入少量的FeCl2，得到Fe掺杂的ZIF-7，随后采用双溶剂法将Ni组分引入到MOF结构中，最后在惰性气氛下退火得到镍铁-氮共掺杂的多孔碳(NiFe-NC)电催化剂。高度分散的NiFe-Nx活性位点、NiFe金属组分之间存在的协同，多孔结构对CO2的吸附和传输的促进作用等，使得NiFe-NC电催化剂在电还原CO2到CO中表现出优异的性能，可在0.5M KHCO3中，低电位360mV下，CO法拉第效率为85％，在560mV下最大法拉第效率达到92％，电流密度为5.5mA cm-2，在-0.9V电位下，电流密度达到16.7mAcm-2。本论文研究工作为高效CO2RR电催化剂设计、可控制备、以及性能强化，提供了新的思路和实验基础。