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半导体中的超快光学性质研究是国际发展的重要前沿课题,其研究内容涵盖半导体中激发、弛豫、输运和复合等许多基本物理过程,大大推动了半导体基础学科的发展和器件应用。目前,这一学科的最新进展主要表现在两个方面:一是以半导体超晶格、量子阱、量子点、微腔、团簇、纳米结构为代表的半导体新结构,新材料中的超快光学特性研究;二是半导体和半导体纳米结构中的自旋动力学特性研究。本论文主要围绕上述两方面开展工作,详细研究了新型功能材料GaInNAs量子阱和InAs超薄层结构中的激子发光复合动力学及自旋动力学特性。主要研究内容和成果有:
Ⅰ.建立了国内第一套用于荧光信号探测的频率上转换飞秒时间分辨光谱系统,填补了国内在近红外波段开展时间分辨荧光光谱研究的空白。该系统具有灵敏度高(荧光量子效率可达7‰)、时间分辨精度高(与激光脉冲相当,~100fs)等特点,用这套系统我们研究了GaInNAs量子阱、InAs量子点等长波长材料荧光动力学特性和电子自旋特性。
Ⅱ.首次报道了GaInNAs/GaAs量子阱中的非线性发光动力学特性,发现荧光衰退过程不能用简单的指数函数来描述,实验得到的辐射复合几率表现为时间的函数。理论上,我们在速率方程中引入了等效非辐射复合几率的概念,对荧光非指数衰退过程作出了理论解释。
Ⅲ.研究了GaInAsN量子阱中电子自旋动力学过程,发现材料中引入少量的N原子,可以有效地增加电子自旋驰豫时间。分析表明,自旋过程与载流子局域化有关。实验还发现,GaInNAs中的电子自旋特性与激发功率有密切关系。当激发功率较大时,电子自旋不但不衰退,而且反而增加,这个奇特的实验现象是由于不同自旋分量随时间衰退的非线性特性造成的,而时间衰退的非线性特性则与非辐射复合中心有关。
Ⅳ.利用偏振时间分辨光谱和时间分辨Kerr旋转谱,我们详细研究了镶嵌在GaAs中的InAs单层和亚单层的电子自旋动力学。实验发现,在非共振激发条件下,厚度为1/3单层的InAs亚单层中电子自旋驰豫寿命长达3.4ns,而在共振激发条件下,其自旋寿命大大减少,只有70ps。而1个单层厚的InAs样品,两种情况下,测得的电子自旋寿命没有显著变化。分析表明,低温下InAs单层和亚单层结构中,BAP自旋驰豫机制占主导地位,电子一空穴的空间相关性对电子自旋特性有很大的影响。通过改变材料结构特性和不同的激发波长,可以改变电子空穴的空间相关性,从而达到自旋驰豫控制的目的。此工作的主要创新点是:一是探索了一种新的具有较长自旋寿命的材料体系,即InAs/GaAs超薄层结构;二是实验上直接演示了BAP机制对电子自旋过程的贡献。
Ⅴ.研究了超薄InAs/GaAs结构中的激子自旋分裂现象,发现InAs单层结构中有明显的自旋分裂现象,而InAs亚单层结构不存在自旋分裂特性。研究表明,激子-激子相互作用是造成自旋分裂的主要原因,而激子内的电子-空穴相互作用则主要贡献给自旋弛豫过程。这一工作是目前为止为数不多的有关自旋分裂的实验报道。