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Si-Al-O-N系统中的γ-AlON和β-SiAlON陶瓷是典型的结构功能一体化陶瓷材料,具有高强度、耐冲击、高光学透过率的优良特性,是车、船、直升机等载运工具耐磨、抗冲击、透光窗口的理想材料。但是由于透明陶瓷制备工艺的限制,直接制备大尺寸、复杂形状的窗口材料存在技术困难,而陶瓷连接技术是一个有效的解决途径,一旦突破,将具有广阔的应用前景。
本论文选用Si-Al-O-N系中的γ-AlON陶瓷和β-SiAlON陶瓷为被连接材料(母材),分别以AlON粉体、SiAlON粉体和Si-Al-O-N玻璃混合原料粉体为连接材料,对AlON-AlON、SiAlON-SiAlON和AlON-SiAlON三种匹配形式,采用无压烧结方法,研究了9种连接工艺,得到的主要结论如下:
(1)以AlON粉体为连接材料,采用无压烧结方法,实现了AlON-AlON陶瓷的无界面连接。中间层与母材成分相同,微观结构相似,中间层与母材之间共用同一晶粒。在1880℃保温80min的条件下连接区域最高抗弯强度可达229.1MPa,接近母材强度;局部最大透光能力与母材接近,因残余气孔散射降低了宏观透过率。与松装AlON粉体相比,以AlON生坯为连接材料,可获得致密度更高的AlON-AlON陶瓷中间层,连接区域的气孔率和气孔尺寸更小,抗弯强度及光学透过率更高。
(2)以Si-Al-O-N玻璃混合原料粉体为连接材料,采用无压烧结方法,在1350~1475℃实现了AlON-AlON陶瓷的连接。连接中间层主相为Si-Al-O-N玻璃,当连接温度高于1450℃时,中间层内有短柱状或层状β-SiAlON生成,有利于提高中间层强度。连接材料的高温产物在AlON表面的润湿性随着Si3N4掺量增加而下降,随着温度升高而变好。当连接材料为Y00时,抗弯强度最高,可达125.2MPa。连接过程主要经历了以下四个阶段:玻璃相形成并在AlON表面铺展、Si-Al-O-N玻璃形成并向AlON陶瓷内部渗透、β-SiAlON生成与AlON分解、AlON陶瓷表面溶解。
(3)以外掺Si3N4的Si-Al-O-N玻璃混合原料粉体为连接材料,采用无压烧结方法,在1350~1475℃条件下实现了SiAlON-SiAlON陶瓷的连接。连接中间层主相与连接AlON类似,Si-Al-O-N玻璃内生成β-SiAlON,连接区域形成Si-Al-O-N玻璃嵌入母材的结构,有利于提高连接强度。Y20、Nd20和Ce20三种连接材料的高温产物均可润湿β-SiAlON表面,润湿性随着温度升高而变好,其中Ce20在β-SiAlON表面润湿性最好,连接区域的抗弯强度最高,可达474.4MPa,为母材强度的61.8%。连接过程主要经历了以下三个阶段:Si-Al-O-N玻璃生成并向β-SiAlON陶瓷内部渗透、中间层内生成β-SiAlON、β-SiAlON陶瓷向玻璃液相溶解。
(4)以Si-Al-O-N玻璃混合原料粉体为连接材料,采用无压烧结方法,在1350℃/30min的条件下实现了AlON-SiAlON异种陶瓷母材的连接,并阐明了热应力导致裂纹的原因。采用单层RE00连接材料,在AlON陶瓷和SiAlON陶瓷内均有大量的裂纹;采用单层RE20或双层(RE00/RE20)连接材料,β-SiAlON陶瓷内无裂纹,AlON陶瓷内有明显的垂直于界面方向的裂纹;增加中间层厚度可减少AlON陶瓷裂纹倾向,但是难以完全解决AlON陶瓷碎裂问题。
(5)除上述四种连接配对外,其它5种配对方案尚难以形成有效连接。
本论文选用Si-Al-O-N系中的γ-AlON陶瓷和β-SiAlON陶瓷为被连接材料(母材),分别以AlON粉体、SiAlON粉体和Si-Al-O-N玻璃混合原料粉体为连接材料,对AlON-AlON、SiAlON-SiAlON和AlON-SiAlON三种匹配形式,采用无压烧结方法,研究了9种连接工艺,得到的主要结论如下:
(1)以AlON粉体为连接材料,采用无压烧结方法,实现了AlON-AlON陶瓷的无界面连接。中间层与母材成分相同,微观结构相似,中间层与母材之间共用同一晶粒。在1880℃保温80min的条件下连接区域最高抗弯强度可达229.1MPa,接近母材强度;局部最大透光能力与母材接近,因残余气孔散射降低了宏观透过率。与松装AlON粉体相比,以AlON生坯为连接材料,可获得致密度更高的AlON-AlON陶瓷中间层,连接区域的气孔率和气孔尺寸更小,抗弯强度及光学透过率更高。
(2)以Si-Al-O-N玻璃混合原料粉体为连接材料,采用无压烧结方法,在1350~1475℃实现了AlON-AlON陶瓷的连接。连接中间层主相为Si-Al-O-N玻璃,当连接温度高于1450℃时,中间层内有短柱状或层状β-SiAlON生成,有利于提高中间层强度。连接材料的高温产物在AlON表面的润湿性随着Si3N4掺量增加而下降,随着温度升高而变好。当连接材料为Y00时,抗弯强度最高,可达125.2MPa。连接过程主要经历了以下四个阶段:玻璃相形成并在AlON表面铺展、Si-Al-O-N玻璃形成并向AlON陶瓷内部渗透、β-SiAlON生成与AlON分解、AlON陶瓷表面溶解。
(3)以外掺Si3N4的Si-Al-O-N玻璃混合原料粉体为连接材料,采用无压烧结方法,在1350~1475℃条件下实现了SiAlON-SiAlON陶瓷的连接。连接中间层主相与连接AlON类似,Si-Al-O-N玻璃内生成β-SiAlON,连接区域形成Si-Al-O-N玻璃嵌入母材的结构,有利于提高连接强度。Y20、Nd20和Ce20三种连接材料的高温产物均可润湿β-SiAlON表面,润湿性随着温度升高而变好,其中Ce20在β-SiAlON表面润湿性最好,连接区域的抗弯强度最高,可达474.4MPa,为母材强度的61.8%。连接过程主要经历了以下三个阶段:Si-Al-O-N玻璃生成并向β-SiAlON陶瓷内部渗透、中间层内生成β-SiAlON、β-SiAlON陶瓷向玻璃液相溶解。
(4)以Si-Al-O-N玻璃混合原料粉体为连接材料,采用无压烧结方法,在1350℃/30min的条件下实现了AlON-SiAlON异种陶瓷母材的连接,并阐明了热应力导致裂纹的原因。采用单层RE00连接材料,在AlON陶瓷和SiAlON陶瓷内均有大量的裂纹;采用单层RE20或双层(RE00/RE20)连接材料,β-SiAlON陶瓷内无裂纹,AlON陶瓷内有明显的垂直于界面方向的裂纹;增加中间层厚度可减少AlON陶瓷裂纹倾向,但是难以完全解决AlON陶瓷碎裂问题。
(5)除上述四种连接配对外,其它5种配对方案尚难以形成有效连接。