【摘 要】
：
金属有机框架（MOFs）具有多孔性、比表面积大、结构稳定等优点,被广泛应用于气体储存及分离、药物递送、生物催化等领域。目前,采用原位合成法包埋酶分子构建金属有机框架-酶复合物是研究的热点。该方法能显著提高酶的稳定性,且对酶分子的大小没有要求,具有良好的通用性。然而,目前适用于该方法的MOFs种类主要是微孔ZIFs材料,传质阻力较大,包埋后酶的表观活力较低（pc（μA）=-5.797C（mmol/L
论文部分内容阅读
金属有机框架（MOFs）具有多孔性、比表面积大、结构稳定等优点,被广泛应用于气体储存及分离、药物递送、生物催化等领域。目前,采用原位合成法包埋酶分子构建金属有机框架-酶复合物是研究的热点。该方法能显著提高酶的稳定性,且对酶分子的大小没有要求,具有良好的通用性。然而,目前适用于该方法的MOFs种类主要是微孔ZIFs材料,传质阻力较大,包埋后酶的表观活力较低（<5%）;同时,制备过程中高浓度的咪唑类有机配体容易使酶分子失活,导致固定化酶活力降低70%以上。为解决上述问题,本研究将水溶性的多糖大分子作为混合配体组分引入MOFs的结构中,利用多糖分子对金属离子的富集作用调控MOFs晶体生长过程,从而减少制备过程中咪唑类有机配体的用量,降低对酶分子的损伤;同时多糖大分子的位阻结构在MOFs中引入了介孔,显著促进了酶催化过程中的传质,提高了酶的表观活性。因此本论文首先探索了多种多糖大分子作为混合配体组分构建多糖MOFs的制备,并进一步将其作为固定化酶的载体,深入探究多糖MOFs对酶活性和稳定性的影响。在此基础上,构建多糖MOFs-酶复合物生物传感器并用于水溶液中苯酚含量的检测。本论文首先在MOFs合成过程中引入多糖生物大分子作为混合配体组分,利用其富集金属离子的特性调控MOFs生长过程,构建了一系列以不同多糖分子为混合配体的微孔介孔多糖MOFs。通过扫描电镜、透射电镜、X-射线衍射、红外光谱、氮气吸附等多种表征手段证明了该策略的有效性。所构建的多糖MOFs与原MOFs晶体结构一致,并含有微孔介孔结构。在此基础上,进一步通过水相原位合成法制备了多糖MOFs-酶复合物。通过在多糖MOFs合成过程中引入酶分子,利用原位合成法成功构建了多种具有高活性、高稳定性的多糖MOFs-酶复合催化剂。相比于MOFs-酶复合物,所制备的多糖MOFs-酶复合物的表观催化活性提高了3～67倍,最大反应速度提高了20～145倍,显著提升了催化效率。同时,多糖MOFs为包埋在其中的酶分子提供了保护作用,稳定性显著提高。相比游离酶,多糖MOFs-酶复合催化剂在高温、有机溶剂等极端条件下保留40%左右的活力,而游离酶活性保留不足5%。同时,多糖MOFs-酶复合催化剂在重复使用5次之后的催化活性仍保留70%左右。进一步,本论文构建了多糖MOFs-酪氨酸酶复合物生物传感器,将多糖MOFs-酪氨酸酶修饰到玻碳电极上,用于水溶液中苯酚含量的检测。采用循环伏安法研究了多糖MOFs-酪氨酸酶修饰电极的电化学性能。当苯酚浓度在0.4～0.8 mmol/L范围时,该体系的还原电流与苯酚浓度呈良好的线性关系,线性方程为Ipc（μA）=-5.797C（mmol/L）-0.597,相关系数R~2=0.983,检出限为0.03 mmol/L（S/N=3）,灵敏度为82.01m A·mol-1·cm-2。同时该检测体系具有良好的重现性、稳定性和抗干扰性。该检测体系也适用于邻苯二酚、对苯二酚等其他酚类物质的浓度检测。本论文构建了具有微孔介孔结构的多糖MOFs及多糖MOFs-酶复合物催化体系,并探究了多糖MOFs-酶复合物在生物传感器中的应用,为进一步研究生物大分子MOFs的构建及其应用提供了理论参考和研究依据。
其他文献
随着应用计算需求不断增长,多/众核系统得到广泛应用。在多/众核系统中需要为应用的各任务分配处理器核,该过程叫做任务映射。任务映射影响芯片热分布,例如将高计算需求的任务映射至连续区域容易使系统产生热点。任务映射也影响处理器核通信距离,若将相互通信的任务映射至相距较远的处理器核会导致应用通信延时高。因此,任务映射对系统性能起着至关重要的作用。在众核芯片上,可关闭空闲处理器核来促进周围其他处理器核散热,
我国正处于经济结构转型的关键时期,绿色发展理念不断深入人心。在此背景下,以电动自行车为代表的低碳出行交通工具得到了长足的发展,但是随着各地电动自行车队伍的不断壮大,城市建设、机动车和电动自行车之间的矛盾日益凸显。各地出于构建城市交通新秩序的需要,出台了针对电动自行车的各种管理政策,本文以成都市为研究对象,研究其电动自行车与机动车管理存在的矛盾,并提出解决对策。本次研究遵从理论联系实际的研究思路。首
目前我国资本市场蓬勃发展,各类企业和投资者日益关注资本市场这一投融资桥梁。财务报表信息对于信息使用者而言,是其决策过程中必不可少的基础。相关政府部门使用财务信息进行宏观调控;企业需要利用财务信息及时掌握自身的运作情况;投资者则通常将其作为投资决策的重要依据。但是在资本市场发展过程中,所暴露出的一系列问题值得重视,且随着证券市场的发展与科学技术的进步,上市公司财务舞弊一直是我国证券市场高度关注的问题
经济转型期的国内市场环境复杂多变,产品召回事件层出不穷,在社交媒体时代愈演愈烈,严重扰乱了市场秩序,对企业管理、政府监管以及消费者安全提出重大挑战,近年来成为学术界关注的焦点之一。当产品召回发生时,企业会对消费者购买的缺陷产品提供补救措施,这些措施关乎着消费者的利益,直接影响到企业的声誉以及召回的有效性。然而,在现实召回中,拥有不同召回经验的企业所采取的补救措施有所差异,经验丰富的企业往往更倾向于
目前我国经济发展面临着转型升级的重大任务,对技术技能型人才的需求不断提升。为解决这一需求矛盾,国家提出了连续三年的高职扩招要求,为我国职业教育的发展注入了巨大动力。高职院校想要实现高水平高职学校和专业建设,提升人才培养质量,必须重视教师的工作。教师不仅在数量上占学院教职工的多数,其工作质量更是对学院战略目标的实现起着举足轻重的作用。因此,对教师实行有效的绩效管理,提高教师工作的积极性和效能,不仅能
随着经济的高速发展,大量含有重金属离子的废弃物被直接或间接排放到生态环境中,给环境带来了重金属污染。重金属离子具有剧毒性、致癌性、不可降解性、生物富集性等,重金属污染给人类健康和生态环境带来了巨大的危害。目前重金属污染处理的主要方法有化学沉淀法、离子交换法、膜分离法、生物技术和吸附法等。吸附法由于操作简单、经济、有效而被认为是最具发展潜力的重金属污染处理方法。因此,寻找高效、经济、环保的吸附剂成为
在信息化和国企工资改革的大背景下,业财融合与绩效考核成为国有企业管理会计体系建设的重点。但因为国企的特殊性,其薪酬分配制度与市场存在一定程度上的脱节,绩效考核作为薪酬分配的重要工具,在国企的推广有些“水土不服”,存在绩效考核制度不完善、绩效考核指标体系不科学,绩效考核执行不到位、绩效考核结果利用不足等问题,阻碍了国企员工工作积极性的提高,进而影响了国企经济活力的释放,改革迫在眉睫。2016年6月财
改革开放以来,我国建筑业得到长足发展,但是增长模式相对粗放,随着劳动力成本的增长、经济进入发展新常态,其产业结构的优化升级、投入要素的合理配置等成为关注点。在经济增长中,资本和劳动是两大投入要素,其比例关系在建筑业中不断发生变化。本文希望从要素替代的角度出发,探索当前建筑业生产过程中的资本与劳动配置现状、趋势与问题。首先,基于固定替代弹性CES生产函数模型和变替代弹性VES生产函数模型,采用199
随着信息技术的快速发展,智慧学习、智慧教育成为教育发展的一个主流方向。以大数据、人工智能技术为依托的智慧教室正在各大高校进行批量建设。智慧教室智慧体现在哪,这是很多教学研究者都非常关注的问题。其中,科学、客观、智能的教学评价是体现智慧的一个切入点。本文采用计算机视觉的方法来研究课堂注意力。本文提出了一套基于头部姿态检测的课堂注意力建模方案,然后结合讲授型课堂和研讨型课堂两种教学场景面临的具体问题,