【摘 要】
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该论文的研究工作主要包括以下几方面内容:(1)首先在研究的比较成熟的、相对惰性的硅胶载体上考察了浸渍液pH值对钴物种在硅胶表面吸附行为的影响,并对上述过程给出定量的描
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该论文的研究工作主要包括以下几方面内容:(1)首先在研究的比较成熟的、相对惰性的硅胶载体上考察了浸渍液pH值对钴物种在硅胶表面吸附行为的影响,并对上述过程给出定量的描述,得出浸渍液pH值与吸附平衡态时溶液中钴物种浓度的关系式,可望为钴基催化剂的制备浸渍液pH值的选择提供理论依据,进而将此结论推广到氧化锆负载钴基催化剂的制备上.(2)考察了ZrO<,2>载体焙烧温度对载体及催化剂织构及F-T合成反应性能的影响.随焙烧温度的升高,氧化锆载体由无定型向四方相和单斜相转变,同时比表面积降低,锆颗粒增大.氧化锆载体表面酸性随载体焙烧温度的升高而降低.(3)考察了不同制备方法对催化剂织构及F-T合成反应性能的影响.同等钴含量的可比条件下,共沉淀法制备的xCZC系列催化剂的比表面积最大,钴物种在催化剂中以类固态溶液的形式与锆共存,钴锆相互作用最强,催化剂还原度最低,催化剂的F-T合成活性最低.(4)从结构助剂和电子助剂两方面考察了La<,3+>助剂对Co/ZrO<,2>催化剂的影响.La<3+>浸渍到未经高温焙烧的Zr(OH)<,4>载体中可进入氧化锆晶格内部促进锆由无定型向四方相转变,La<3+>的加入对催化剂的还原和吸附性能影响不大,催化剂活性的降低应归因于La<3+>的加入对锆晶型的影响.La<3+>浸渍到高温焙烧过的ZrO2载体上分散在载体表面,对锆晶型的转变无影响,适量La<3+>的添加可促进CO的解离吸附,提高催化剂活性,过量La<3+>的添加可促进钴镧相互作用,抑制催化剂活性.
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