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一般采用浸渍法将金属活性组分(Ni、Mo、W)负载在多孔基质表面,制备柴油加氢脱硫(HDS)催化剂,这往往使得载体上活性组分的分散度差,金属组分利用率低,催化性能有待提高。本研究旨在通过优化原位合成条件原位合成了高负载量和高分散的WSiOx介孔复合材料;并对材料进行了物化性质的表征。制备了NiWSiOx催化剂,采用微反装置对柴油进行HDS活性评价,并对催化剂的稳定性进行考察。研究内容及取得的结果如下:
在碱性条件下引入配位剂Hacac制备得到具有球形外貌,高比表面积、均一可调孔径及很大孑乙容的介孔复合材料。合成过程中Hacac扩孔和高分散高负载W起到了关键作用,当W物种在材料表面富集且高度分散时,WSiOx(s)中W的最高载量达到9.5wt%,是已有文献中原位合成含W过渡金属介孔复合材料的最高负载量。
在弱碱性介质中合成了WSiOx(w)介孔复合材料。该体系合成的样品具有与WSiOx(s)类似的形貌和性质,W物种高度分散时,WSiOx(w)材料中W最高载量达到12.8wt%,保持产品收率的前提下W/Si比的投入量仅仅是强碱性介质下的十七分之一,实现了高W载量和高W源利用率的双重目标。
采用新的配位剂EDA体系,同样得到更大孔径尺寸的的WSiOx(t)介孔复合材料。说明EDA具有扩孔和高负载高分散W的作用,当W物种高度分散时WSiOX(t)材料中W最高载量达到11wt%。本研究的成果为原位合成其它掺杂金属的介孔复合材料提供了新的思路。
采用反补法引入Ni制备得到NiWSiOx(s),NiWSiOx(w)和NiWSiOx(t)系列催化剂,对柴油的HDS过程表现出优异的脱硫活性和高的稳定性。