论文部分内容阅读
钙钛矿型催化剂LaFeO3用于CH4选择氧化制合成气具有良好的反应性能,但存在强度差及比表面积小的缺点。采用硝酸铝和氨水滴定制各氢氧化铝前躯体与LaFeO3活性组分机械混合、挤条等步骤成功制备了系列催化剂。试验测定表明催化剂的强度基本都在200N·cm-1以上,BET数据也显示比表面积提高了8～9倍。
本论文通过切换、脉冲、程序升温表面反应等方法研究了活性组分、助剂、温度等对催化剂反应性能的影响。结果显示:①活性组分含量为40wt%时催化剂反应性能最好;(②对活性组分进行球磨、添加田菁粉不利于催化剂的反应;③所制催化剂随焙烧温度的升高,强度增加,但焙烧滠度为900℃时反应性能最好;④助剂的添加不利于催化剂的反应。
采用切换、连续甲烷脉冲考察晶格氧的迁移情况。选择了5种催化剂对其反应性能进行比较,并利用XPS、BET对其进行表征和分析,发现LaFeO3中存在两个Ols峰,低结合能的晶格氧和高结合能的吸附氧,且表层吸附氧的量较多。而负载型LaFeO3中除了这两种氧外,还有大量与Al2O3结合的表面氧。高温熔融使催化剂中氧的结合能降低,显示出晶格氧更加稳定,相应的催化活性变差。