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道路交通空气污染对我国城市地区的空气质量和人群健康有重要影响。本文采用实验监测与模型计算相结合的方法,研究了上海市道路交通源空气颗粒物(PM)和多环芳烃(PAHs)的空气污染及人群暴露特征。建立了基于GIS平台,以机动车污染物排放模型COPERT、空气污染物扩散模型CALPUFF以及空气污染物呼吸暴露模型APEX为核心的道路交通污染暴露研究模型框架,实现了对城市尺度的污染物排放、扩散及人群暴露的高时空分辨率模拟。本研究首次在国内应用了空气污染物呼吸暴露概率模型,通过实验监测和数据分析确定了影响模型计算结果准确性的关键参数,并对模型进行了数据优化。
为研究道路交通的PM及PAHs排放特征,于2006年夏季在城区打浦路隧道内对PM及颗粒相中的PAHs进行了采样监测。监测结果表明,PAHs的诊断比例因子Ant/(An+Phe)、Flt/(Flt+Pyr)、BaA/(BaA+Chr)、IedP/(IcdP+BghiP)分别为0.14、0.40、0.41和0.32,代表了典型的机动车混合车流污染排放特征。PM的粒径分布表明道路扬尘对PM的质量浓度有显著贡献,而PAHs的粒径分布受到机动车排放和挥发-凝聚过程的共同影响。
采用COPERT模型和排放因子法估算了2004年上海市道路交通源PM2.5、7种致癌性PAHs和氮氧化物(Nox)排放量。包括尾气排放和道路扬尘在内,交通污染的PM2.5、PAHs和Nox年排放量分别为3.24×107kg、4.09×105kg和6.35×107kg,道路扬尘污染对PM2.5和PAHs排放的贡献大于机动车尾气直接排放。与交通源和固定燃烧源的总和相比,三种污染物的道路交通排放量在城区的贡献率分别为61％、80％和34％。对交通源和固定源污染的浓度场计算结果表明,交通源排放的PM2.5、PAHs和Nox在中心城区的年均浓度分别为23μg/m3、3ng/m3和34μg/m3,是影响城区PM2.5污染的最主要因素。
对住宅换气次数和室内外PM2.5浓度的监测实验结果表明,室内PM2.5浓度与室外污染水平显著相关。通过数据分析,发现PM2.5的室内沉降速率对室外PM2.5向室内的渗透率影响显著,是影响污染物呼吸暴露模型计算结果准确性的关键参数。利用土地利用类型分布数据,对模型计算所需的人口统计数据进行了优化,提高了其空间分辨率。数据优化后,模型对外围城区和郊区高暴露人群的模拟结果准确性有显著提高。
利用CALPUFF模型模拟得到的污染物浓度场,采用文献报道及实验测定的暴露模型参数,用APEX模型研究了2004年上海市人群对交通源和固定源PM2.5和PAHs(以毒性当量BaPeq表示)的暴露水平和特征。模拟结果显示,全市所有人群对交通源PM2.5和BaPeq的年均暴露浓度中位数分别为5.4μg/m3和0.12ng/m3,与固定源相比,交通源在城区对PM2.5和BaPeq的贡献率分别超过70％和20％。室内环境中的平均暴露浓度低于室外环境,但由于人群在室内环境中的时间分配比率超过85％,不同年龄段人群在室内环境中的暴露量均占总暴露量的70％以上。对致癌风险的计算表明,浦西城区部分区域道路交通源PAHs对致癌风险的最大贡献率接近40％。
上海是我国人口密集、交通发达的典型城市,本文研究结果可为上海市大气污染控制与人群健康保护工作提供数据支撑,具有重要的现实意义。本研究基于实验监测,确定了影响呼吸暴露模型计算结果的关键参数,并通过数据优化改善了模型的计算结果可靠性,建立了城市道路交通污染暴露研究模型框架,实现了对城市人群暴露水平的高时空分辨率模拟,可为今后国内相关研究的开展提供有益的借鉴和参考。