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微孔SiO2膜具有较高机械强度、高温稳定性好、能耐各种酸、碱性介质的腐蚀等优异性能,在涉及到高温和腐蚀性气体的分离过程中具有其它膜材料无可替代的优越性。但因为SiO2膜具有强的亲水性,微孔结构在湿热环境下容易受到破坏,不能在湿热环境下使用,通过表面改性制备水热稳定性良好的微孔SiO2膜是当前的研究方向。
本论文主要采用1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)和含有疏水基团的苯基三乙氧基硅烷(PTES)在酸性条件下进行共水解缩聚反应,将苯基修饰到有机-无机杂化SiO2溶胶中,在洁净室条件下利用dip-coating技术,将修饰后的溶胶涂覆到γ-Al2O3/α-Al2O3多孔陶瓷载体上,得到以γ-Al2O3/α-Al2O3为支撑体的有机-无机杂化微孔SiO2膜。应用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、N2吸附、光学接触角测量仪以及热重分析(TG)等测试手段表征膜材料的形貌、孔结构和疏水性能,并在自制的气体渗透装置上,研究了H2、CO、CO2和SF6在膜材料中的输运和分离行为。
实验结果表明:苯基修饰对有机.无机杂化SiO2膜的孔结构没有产生太大影响,膜材料依然为典型的微孔结构,孔径分布在0.4-0.8nm之间,分布狭窄;接触角测量结果显示修饰后膜材料表现出良好的疏水性能,并且材料的疏水性随着PTES添加量的增加而增强,当n(PTES)/n(BTESE)=0.6时膜材料对水的接触角增大到125±0.4°;FT-IR结果证明苯基基团成功地修饰到膜材料表面;将修饰前后的膜材料置于潮湿环境下陈化30天,发现修饰后膜材料的孔结构几乎没有发生改变,保持良好的微孔结构,而未修饰的膜材料孔结构由典型微孔结构转变为无孔材料或大孔材料,表明修饰后的膜材料具有较好的水热稳定性。
气体渗透实验表明:H2在修饰后有机.无机杂化SiO2膜的输运遵循活化扩散机理,理想分离系数大于Knudsen扩散分离系数,300℃时,膜材料的H2渗透率达到8.71×10-7mol·m-2·Pa-1·s-1,H2/CO2理想分离系数达到5.51.