芳纶纳米纤维/碳纳米管复合材料的制备与性能研究

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作为最富特征的一维纳米材料,碳纳米管(Carbon Nanotubes,CNTs)因其特殊的电学、机械性能和极高的长径比,一直处于科研工作者关注的最前沿。作为复合材料领域的翘楚,CNTs增强聚合物基复合材料常常表现出传统材料所不具备的超强机械性能与独特电学特性。在航空航天领域应用广泛,如电磁屏蔽涂层、微波吸收隐身材料、抗静电工程塑料复合材料、空间环境气体检测与选择,航天器储氢载体、高能量密度储能电极等方向。但目前阶段由于CNTs自身团聚、材料界面等问题,该类复合材料在强度上仍与理论估计相差甚远。因此制备机械性能更强、功能更多、价格低廉、满足航空航天使役环境的CNTs聚合物基复合材料是国内外研究学者始终的奋斗方向。芳纶纤维因其高的比强度、耐高温、阻燃等优点,在装甲防弹衣、空间防护和飞行器结构件领域被广泛应用。但过去几十年对芳纶纤维研究的方向一直处于宏观纤维复合材料的制备与应用上。芳纶纳米纤维(Aramid Nanofiber,ANFs)最早于2013年由美国密歇根大学Kotov教授通过去质子化法发现并研制,可视为纳米结构“缩小版”的芳纶纤维。其不仅继承了芳纶纤维良好的晶态结构与结构基元,更赋予芳纶纤维更好的界面润湿性。至此芳纶纤维的研究进入到微纳视野。一维结构的ANFs兼具纳米材料大的比表面积与聚合物高分子的黏流特性,势必会拓展芳纶纤维在航空航天领域应用范畴。其高强度、耐高温等特点为助力CNTs聚合物基复合材料空天环境应用提供了新的解决思路。针对湿法纺丝难以满足高强度CNTs纤维生产的困境,采用同轴纤维纺丝的思路,以ANFs为鞘层单壁碳纳米管(Single-walled Carbon nanotubes,SWCNTs)为芯层获得了ANFs/SWCNTs同轴复合纤维。电子显微镜观察表明ANFs定向排列大幅提升了复合纤维的断裂拉伸强度与杨氏模量。随后通过调整纺丝工艺参数获得了不同芯鞘比例同轴纤维。当芯鞘比达1:20时复合纤维力学性能达到最优值,强度818.4 MPa、模量43.4 GPa。同时芯层与鞘层之间的空隙为SWCNTs的掺杂提供了通道,经过碘蒸汽修饰后复合纤维的电导率提升至115 S/cm。实现了高强、高电导CNTs纤维高质量、连续纺丝、低成本制造,在轻质高强输能织物及能量传输方面具有广阔的应用前景。并随后提出类似“钢筋-混凝土”的制备方法,采用碳纳米管纤维(Carbon nanotubes Fiber,CNTF)为电极,通过向ANFs鞘层的注入PVA凝胶电解质,成功组装了ANFs/CNTF柔性固态电容器。ANFs的加入在大幅提升电容器的力学性能的同时并没有影响CNTF储能特性,可为人员提供高能量、安全的、快速充放电的便携性的轻质能源。采用真空抽滤的方法,借助ANFs和多壁碳纳米管(Multi-walled Carbon nanotubes,MWCNTs)超高模量和拉伸强度制备ANFs/MWCNTs复合薄膜。拉伸实验表明MWCNTs含量越多复合薄膜的机械性能越优。但过多的MWCNTs会造成团聚等缺陷发生,从而降低复合薄膜的机械性能。针对于此,创新性提出真空辅助LBL法,实现薄膜机械性能的飞跃。当MWCNTs含量为5wt%时获得了最大强度383 MPa,杨氏模量35.6 GPa的ANFs/MWCNTs复合薄膜,代表了CNTs聚合物薄膜的最优值。电镜形貌及光谱表征显示大量存在的氢键与Π-Π*堆叠是该力学性优异的最主要因素。同时ANFs/MWCNTs复合薄膜还兼具优良的电学、热学性能等优点。高强、低膨胀系数、低介电等特质助力其未来在航空航天电子器件封装、航天特种薄膜领域应用。基于ANFs特有的逐步再质子化规律,通过采用冰模板法,实现了具有蜂窝结构ANFs水凝胶的制备。通过控制甲醇添加量实现了不同再质子化ANFs水凝胶力学性能调控。当再质子化程度15%时,ANFs水凝胶表现出较好的回弹特性,压缩强度可达5.1 MPa杨氏模量为20.6 MPa,这也是芳纶基材料首次实现可弹特质。通过浸泡法制备了ANFs/MWCNTs复合水凝胶。电子显微镜观察MWCNTs可有效的吸附在ANFs蜂窝结构上,形成独立的导电网络,其电导率高达1.88 S/m,在所有CNTs类可弹、导电水凝胶中机械性能最优。随后基于ANFs/MWCNTs复合水凝胶灵敏、重复性好、抗变形能力强等特点,在高载荷水凝胶应变传感器及固态超级电容器电极材料方面展现出广阔的应用前景。
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