含镧化合物阻燃补强PP/EPDM热塑性弹性体的制备与性能

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聚丙烯/三元乙丙橡胶热塑性弹性体(PP/EPDM TPE)是一类常见的热塑性弹性体,由于其具有优异的综合性能,并且可以使用普通设备进行成型加工,因此被广泛用于汽车、电子电器和机械等领域。但是,由于PP/EPDM TPE极易燃烧且力学性能较差,这极大地限制了它的应用,因此对PP/EPDM TPE进行阻燃改性和补强改性是十分必要的。传统的阻燃剂虽然能赋予材料优良的阻燃性能,但是阻燃剂的加入会严重恶化材料的力学性能;而传统的补强剂虽然能赋予材料良好的力学性能,但对提高材料的阻燃性能没有任何帮助。稀土化合物高效的阻燃协同作用已经被广泛的证实,这为本文寻找多功能添加剂提供了新思路。本文首先使用氧化镧(La2O3)和甲基丙烯酸(MAA),通过原位动态硫化法制备了具有优异力学性能的甲基丙烯酸镧(La TMA)补强PP/EPDM TPE,并对La TMA的补强机理进行了探讨;其次,为同时提高材料的阻燃性能和力学性能,使用2-羟乙基甲基丙烯酸酯磷酸酯(HEMAP)与La2O3制备出具有良好力学性能和一定阻燃性能的甲基丙烯酸酯磷酸镧(La PMA)阻燃补强PP/EPDM TPE复合材料;最后,将1-氧基磷杂-4-羟甲基-2,6,7-三氧杂双环[2.2.2]辛烷(PEPA)加入PP/EPDM/La PMA TPE中,制备了具有良好阻燃性能和力学性能的PP/EPDM/IFR TPE复合材料,并探讨了La PMA与PEPA之间的协同阻燃作用。本文的主要研究内容和结果如下:第一,以La2O3和MAA为原料,过氧化二异丙苯(DCP)为硫化剂和引发剂,通过原位动态硫化法制备了La TMA补强PP/EPDM/La TMA TPE。研究了La2O3、MAA和DCP的用量对复合材料力学性能、阻燃性能和交联密度的影响,并通过橡胶加工分析仪(RPA)、电子显微镜(SEM)、差示扫描量热仪(DSC)等仪器对La TMA的补强机理进行了探究。结果表明,当La2O3用量为4.96质量份(phr),MAA用量为7.86 phr,DCP用量为1.20 phr时,材料的综合力学性能最好。与PP/EPDM TPE相比,材料的拉伸强度从6.3 MPa上升到15.3 MPa,断裂伸长率从148%提升至366%,撕裂强度从44.3 k N/m提升至87.7 k N/m。这表明La TMA具有高效的补强PP/EPDM TPE的能力,其机理可能为La TMA可以在聚合物基体内形成离子交联,这种交联是依靠正负离子的相互作用而产生的。因此,虽然离子交联键在外力作用下被破坏,但其可以自发地进行重建并形成新的离子交联,从而继续消耗外力的能量。第二,以La2O3和HEMAP为原料,DCP为硫化剂和引发剂,通过原位动态硫化法制备了La PMA阻燃补强PP/EPDM/La PMA TPE。利用锥形量热测试(CTT)研究了La2O3和HEMAP的用量对复合材料阻燃性能的影响,通过热重分析(TGA)对材料的热稳定性进行了表征,并采用FT-IR和热重-红外联用(TG-FTIR)对La PMA的阻燃机理进行了探讨。结果表明,当La2O3用量为5.42 phr,HEMAP用量为10.48 phr,DCP用量为1.20 phr时,材料的综合性能最好。相比PP/EPDM TPE,材料的拉伸强度从6.3 MPa上升到10.9 MPa,断裂伸长率从148%提升至299%,撕裂强度从44.3 k N/m达到68.0 k N/m;同时材料的最大热释放速率(p HRR)、总生烟量(TSP)和平均质量损失速率(av-MLR)分别从767.4 k W/m2、61.2 m2和0.054 g/s降低至595.1 k W/m2、44.9 m2和0.042 g/s,而LOI(极限氧指数)则从17.0%提高至22.5%,火灾性能指数也从0.047 s·m2/k W提高至0.055 s·m2/k W,明显提高了材料的阻燃性能和力学性能。第三,将PEPA加入PP/EPDM/La PMA TPE,使PEPA与La PMA组成新型膨胀型阻燃体系(IFR),制备了La PMA/PEPA阻燃补强PP/EPDM/IFR TPE。考察了La PMA与PEPA的质量比对复合材料力学性能、阻燃性能和热稳定性能的影响,并采用FT-IR、SEM、TG-FTIR等手段对La PMA与PEPA的协同阻燃作用进行了探讨。结果表明,当IFR用量为20wt%,La PMA与PEPA的质量比为12:8时,材料的综合性能最好。相比PP/EPDM TPE,材料的拉伸强度、断裂伸长率和撕裂强度分别提高至11.1MPa、213%和74.2 k N/m;同时材料的p HRR、av-MLR和TSP分别从767.4k W/m2、0.054g/s、61.2m2降低至360.5 k W/m2、0.031g/s和24.7 m2,而LOI从17.0%提高至28.5%,最终残余量也从0提高至13.2wt%。这种良好的的阻燃性能可能是源于La可以高效地催化IFR以及聚合物自身的成炭反应。
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