【摘 要】
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一、合成了C对称的二、三、四齿手性双恶唑啉配体,并通过X-ray结构分析明确了中间产物-二氯代酰胺的结构,研究了手性双恶唑啉与三氟甲基磺酸稀土配合物在催化H-DA反应、Glyox
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一、合成了C<,2>对称的二、三、四齿手性双恶唑啉配体,并通过X-ray结构分析明确了中间产物-二氯代酰胺的结构,研究了手性双恶唑啉与三氟甲基磺酸稀土配合物在催化H-DA反应、Glyoxa(or:y)late-ene反应时的催化活性与对映选择性;通过优化反应条件,使Danishefsky diene与乙醛酸甲酯的H-DA反应达到73﹪的产率、77.2﹪ee; 该催化体系较文献报道扔手性联萘二酚-Ti(OPr)<,4>和手性双恶唑啉-Cu(OTf)<,2>体系有较好的立体选择性.二、Ln(OTf)<,3>催化N-苯基硝酮与烯酮的烷基硅基缩醛反应, 以很高产率生成β-氨基酸酯衍生物,但催化N-烷基硝酮与烯酮的烷基硅基缩醛反应,较好的产率获得E-构型的α、β-不饱和酯;此外通过对原料的结构分析,解释了产物的成因,并讨论了反应的可能机理,通过对产物的<1>HNMR图谱的研究发现,异恶唑啉环上5-位取代基的存在,影响了2-位氮上苯环自由上下反转,使得3-位氢受到屏蔽或去屏蔽效应不同, 因而化学位移有圈套 不同.三、合成了十个联萘手性配体,初步考察了它们与异丙氧基稀土形成的配合物在催化α、β-不饱和酮的环氧化以及芳酮的硼氢化还原反应的催化活性及立体选择性, 其中6,6二苯基-1,1联萘-二-2-酚, 在催化α、β-不饱和酮的环氧化时表现出与联萘二酚相当的催化活性与对映选择性均低于联萘与联萘二酚,但可以看出3,3-位含代基配位的配体的催化活性与立 体选择性优于3,3-位含氮配体.
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