【摘 要】
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本文以绿色化学和可持续发展的观念作为出发点,采用可再生、无毒、生物相容性好、可生物降解的改性纤维素为材料,合成了尺寸可控的高分散的贵金属Pd纳米粒子和Pd-Ag双金属纳
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本文以绿色化学和可持续发展的观念作为出发点,采用可再生、无毒、生物相容性好、可生物降解的改性纤维素为材料,合成了尺寸可控的高分散的贵金属Pd纳米粒子和Pd-Ag双金属纳米粒子,并将其作为拟均相催化剂,对乙炔选择加氢反应的水相催化过程进行研究,探索可循环使用的液相加氢催化剂及新的催化体系。为了进一步提高贵金属Pd的利用效率,本文将液相合成的尺寸可控的高分散的Pd纳米粒子(PdNPs)负载到Al2O3上,制备了PdNPs/Al2O3和PdNPs-Ag/Al2O3催化剂,研究了催化剂上Pd活性组分的分布规律,由于改性纤维素的作用,多相催化剂上Pd活性中心的聚集现象得到了明显的抑制,进一步提高了催化剂的活性和乙烯选择性。针对PdNPs/Al2O3和PdNPs-Ag/Al2O3催化剂,利用原位漫反射红外光谱对催化剂表面CO吸附态和催化剂表面乙炔加氢反应机理进行研究,为进一步开发更高效的乙炔选择加氢反应催化剂提供必要的理论支撑。为了获得更为高效的贵金属Ru甲烷化催化剂,本文利用羟乙基纤维素(HEC)作为络合剂,使其在水溶液中形成HEC-RuⅢ络合物,采用络合浸渍法制备了HEC-Ru/Al2O3催化剂,并将其应用于CO甲烷化反应,考察了HEC-Ru/Al2O3催化剂的CO甲烷化性能,并且进一步研究了改性纤维素对Ru纳米粒子与载体相互作用构效关系的影响,以及对催化剂性能的影响。对过渡金属-有机物相混杂的复合材料进行研究,为CO加氢甲烷化催化剂的改性及研发提供新的途径。
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