【摘 要】
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随着经济的快速发展,人类面临严峻的能源、环境等方面的问题,如化学工业分离过程大量使用挥发性有机溶剂、大量能量消耗造成的环境及全球变暖等问题。其中,萃取精馏是伴随能量高消耗及大量使用挥发性有机萃取剂的典型过程。因此,找到更合适的萃取剂替代目前常规有机溶剂至关重要。全球变暖的主要原因是大气中二氧化碳（CO2）浓度逐渐增高,采用合适的方法将CO2转化为其他高附加值产品也是全球关注的问题。离子液体具有可忽
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随着经济的快速发展,人类面临严峻的能源、环境等方面的问题,如化学工业分离过程大量使用挥发性有机溶剂、大量能量消耗造成的环境及全球变暖等问题。其中,萃取精馏是伴随能量高消耗及大量使用挥发性有机萃取剂的典型过程。因此,找到更合适的萃取剂替代目前常规有机溶剂至关重要。全球变暖的主要原因是大气中二氧化碳（CO2）浓度逐渐增高,采用合适的方法将CO2转化为其他高附加值产品也是全球关注的问题。离子液体具有可忽略的蒸汽压、可定制的特性以及较宽的电化学窗口。采用离子液体作为萃取剂进行共沸混合物的分离,有望解决萃取精馏过程中产生的能源和环境问题以及提高分离效率。同时以离子液体作为电解质进行CO2电化学还原的研究也引起了研究人员的广泛关注。基于离子液体在萃取精馏及电催化CO2方面的独特优点,本文研究的内容如下:（1）基于量子化学和概念设计的高效萃取精馏分离二元共沸物的工艺设计与优化。首先,通过对σ-profiles的分析,确定了两种离子液体1-甲基咪唑乙酸酯（[MIM][OAc]）和1-甲基咪唑2-羟基丙酸盐（[MIM][Hpr]）作为分离丙酮-甲醇混合物的候选萃取剂。然后,通过热力学拓扑分析,进一步研究了两种候选方案的可行性,结果表明,丙酮作为塔顶产品采出,而离子液体和甲醇则作为塔底物流。最后,利用[MIM][OAc]、[MIM][Hpr]和DMSO对萃取精馏过程进行严格的模拟和优化。结果表明,模拟结果与热力学拓扑分析一致。最后,与二甲基亚砜（DMSO）和[MIM][OAc]工艺相比,采用[MIM][Hpr]萃取剂的萃取精馏工艺年度总费用分别降低了31.39%和21.70%。（2）提出了一种新颖的筛选有机溶剂和离子液体萃取剂的方法,并设计了相应的均相萃取精馏过程用于分离叔丁醇-水最小共沸物。首先,考虑了两种萃取剂（19种有机溶剂和289种离子液体）的毒性和物理性质。在此基础上,进一步对分离性能进行了评价,发现三种有机溶剂和11种离子液体符合工艺可行的限制条件。然后,以甘油、三甘醇、1-丁基-3-甲基咪唑硫氰酸盐[C4MIM][SCN]和1-戊基-3-甲基咪唑硫氰酸盐[C5MIM][SCN]为代表进行可行性分析。最后,进行了四个萃取剂的工艺设计和优化。工艺经济评价表明,甘油对叔丁醇-水体系的分离能力优于三甘醇,而离子液体[C4MIM][SCN]对叔丁醇-水体系的分离能力优于[C5MIM][SCN]。（3）以清洁节能为目标,提出了基于离子液体萃取精馏工艺的创新节能设计。创新节能设计着眼于异丙醇（IPA）和水二元最小共沸混合物的分离。分别使用1-乙基-3-甲基咪唑双氰胺（[EMIM][DCA]）和1-丁基-3-甲基咪唑双氰胺（[BMIM][DCA]）两种离子液体作为萃取剂,设计并优化了一种基于离子液体的精馏塔与汽提塔相结合的新型萃取精馏工艺。结果表明,与以DMSO作为萃取剂的萃取精馏工艺相比,以[EMIM][DCA]为萃取剂时,TAC降低了19.9%,以[BMIM][DCA]为萃取剂时,TAC降低了24.3%。（4）通过实验合成了N-辛基三甲基1,2,4-三唑铵([N1118][Triz])离子液体,通过建立的电催化CO2还原方法及体系,开展了离子液体介质中电催化CO2还原研究。在本研究中,结合新型离子液体[N1118][Triz]和商业化的Ag电极可以获得极优的CO2电还原性能。将CO2电化学还原为CO的电流密度可达到50.8 m A/cm2,同时可以获得CO的法拉第效率为90.6%。其中CO电流密度远高于报道的离子液体电解液中CO2电化学还原为CO的电流密度。此外,密度泛函理论（DFT）计算证明了[N1118][Triz]与CO2相互作用形成[N1118]+[Triz-CO2]-络合物,在降低CO2活化能方面起着关键作用。根据分子轨道理论,从离子液体获得的电子填充到CO2的反键轨道（π*）中,从而降低了C=O键能。这项工作提供了一种设计新离子液体的策略,用于高效电化学还原CO2。
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