水葫芦模板介孔TiO2的制备及其催化性能的研究

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水葫芦因其生物结构上的特点,使其在水污染治理中发挥了重要的作用。其可以在污水中进行繁殖,通过自身的生长代谢吸附污水中的氮、磷等营养物质,同时,还可以富集不同类型的重金属元素或吸附降解有机染料。本文意在通过生物模板法合成介孔材料,该材料可成功复制出水葫芦生物模板的结构特点和良好的功能,使合成的材料拥有多级结构的同时,具有了良好去除重金属和有机染料的能力。  环己酮是重要化工原料,是制造尼龙、己内酰胺和己二酸的主要中间体,其应用领域广泛,但环己烷的氧化是一个低效的反应,因此如何高效、绿色氧化环己烷制备环己酮受到学术界和企业的重视。  本文分别以水葫芦的根、茎、叶为模板且不加任何助剂成功制备了TiO2催化剂,将合成出的材料进行SEM、N2吸附-脱附、XRD、UV-vis表征,并进一步考察了该系列材料的吸附、催化性能。对重金属和有机染料的吸附试验表明,该材料不仅复制了水葫芦模板剂的形貌,同时也复制了水葫芦对重金属和有机染料的良好吸附性能。生物模板法制备的根-TiO2、茎-TiO2、叶-TiO2对Cu、Fe、Mn、Pb有较高的吸附容量,其中最高的为茎-TiO2对Mn的吸附容量60.0mg/g。而这些材料对Cr、Cd和Co的吸附容量相对较低,叶-TiO2对Cd的吸附容量仅为2.9mg/g。值得一提的是,以重金属培养液(Cr3+)培养后的水葫芦为模板合成了TiO2,该材料对Cr离子的吸附效果大大增加,吸附率从7.2%、23%和10.2%(根-TiO2、茎-TiO2、叶-TiO2)增加到83%、89%、86%(Cr3+-根-TiO2、 Cr3+-茎-TiO2、 Cr3+-叶-TiO2)。相反的,Cr3+-水葫芦-TiO2对其它金属离子如Mn的吸附率有所减小,其中以茎为模板制各的TiO2的对比最为明显,水葫芦茎-TiO2对Mn的吸附率为99%,而Cr3+-水葫芦茎-TiO2对Mn的吸附仅为15%。  另一方面,利用光沉积法,合成出了负载Pt单质的水葫芦-TiO2(水葫芦Pt%-TiO2),并将其作为光催化剂应用于光催化氧化环己烷制备环己酮。探讨了不同催化剂类型、氧化剂用量、溶剂及溶剂用量、反应时间等因素对该反应的影响。结果表明以二氯甲烷为溶剂,工业氧为氧化剂,800w氙灯为光源,反应6h,环己酮的选择性为~100%,环己烷的转化率为5.9%。
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