基于DNA纳米机器构建及对纳米金催化活性可逆调控的研究

来源 :温州医科大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:powermill1
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
DNA,即脱氧核糖核酸,作为主要的遗传物质,其包含了生物体几乎全部的遗传信息。但是在21世纪,伴随着量子论的蓬勃发展和显微技术的不断进步,纳米世界的大门悄然打开,研究发现DNA不仅是生命遗传信息的载体,更是一种高分子纳米材料。因其玲珑的身形和优美的结构,DNA纳米技术蓬勃发展。可以说,核酸纳米技术的黄金时代已经到来。作为一种特殊的高分子,DNA不仅有精确互补配对、相互识别的特点,更有着双链、三链、四链等二级结构的多样性,通过适当的序列设计和条件控制可以人为地操纵DNA的结构或构象的变化,可以实现纳米尺度的可控运动。利用DNA组装出纳米尺度下能够运动并实现能量转换的“纳米机器”是这个领域更具挑战性的前沿课题,对我们认识纳米尺度下的能量转换规律、生物分子的相互作用与调控机制等有着重要意义。因此,DNA以其精确的互补配对能力、序列的可编程性、结构的多样性和变化的可控性成为构建分子机器的优越材料。  DNA分子机器(molecular machine),亦称分子马达(molecular motor),就是以DNA不同结构或构象间的可控转化为基础,能够在分子水平上实现纳米尺度的运动或能量转换的装置。其中一类就是环境刺激响应的装置,这类分子机器的运转取决于溶液的环境条件,如pH值或某种离子的浓度改变等。而G4DNA是一组富含乌嘌呤(G)的核酸序列,在碱性离子K+存在的条件下能够折叠形成独特的四链螺旋结构(即G-四链体),而区别于遵循传统A-T、C-G碱基互补配对原则形成的Watson-Crick双链结构。但是当K+浓度过低或者是失去K+时,则会解链重新形成DNA单链结构(single strand DNA)。所以,我们利用G-四链体的特殊构象,以G4DNA组装出纳米尺度下能够运动,实现能量转换的分子机器。  纳米金(gold nanoparticle),也称金纳米粒子,直径在1-100nm,是一种新型的无机纳米材料。纳米金并不是自然产物,通常由氯金酸还原法来获得。由于它具有很好的光学、电学性质,高效的生物兼容性以及容易和生物大分子结合(通过静电吸附或者-SH、-NH2、-CH等基团的亲和力),结合之后稳定且不影响其活性等特点而被广泛应用于纳米科技领域和生物医学领域。然而,纳米金还有一项重要的性质,就是其催化活性。它不仅能作为负载型催化剂来催化CO和NO,更重要的是金胶体溶液具有类似葡萄糖氧化酶(GOx)样的催化活性。其催化氧化葡萄糖的反应机理同葡萄糖氧化酶类似。能够在有氧条件下高效、专一地催化葡萄糖氧化生成葡萄糖酸和H2O2。但是同葡萄糖氧化酶相比,纳米金制备简单、获得更为方便、成本低、对酸碱的耐受能力高、在自然环境中比较稳定,且无毒,无副作用。基于以上优越的特性,纳米金能够在一定条件下代替传统的生物酶,用于环境监测、污染物处理、生物传感器等领域,并有望在活细胞内发挥葡萄糖氧化酶样的催化活性。所以作为人工模拟酶,纳米金越来越吸引人们的注意。  我们都知道,可以通过自组装的DNA纳米结构或者是DNA镊子等来调控葡萄糖氧化酶和辣根过氧化物酶两者在空间位置的距离来调节酶联反应的催化活性,从而达到对葡萄糖氧化酶催化活性的调控,那么怎么对纳米金的催化活性来进行调控呢?  本论文中,我们设计了一种DNA纳米机器,即用巯基修饰的富G单链DNA序列,将其组装到直径为10nm的纳米金粒子表面来构建DNA纳米机器(开关)。当富G核酸呈DNA单链状态(机器开的状态,即open state)时,纳米金的葡糖糖氧化酶的催化活性较高,而加入一定浓度的碱性金属离子K+后,其可在纳米金表面形成特殊的空间构象,即G-四链体结构(机器处于关闭状态,即close state),将纳米金表面进一步包裹,导致其催化氧化葡萄糖的能力下降。而当我们通过离心洗涤等将K+除去时,纳米金的催化活性又可重新回复。此过程可重复若干个循环,从而实现对纳米金催化活性的可逆调控。另外,我们还详细叙述了纳米金催化氧化葡萄糖反应的机理,并对不同的纳米金(裸金,BSPP保护的金,以及不同比例G4DNA单链修饰的金)的葡萄糖氧化酶样的催化活性进行了比较。
其他文献
摘要:分类讨论思想又名逻辑划分思想。分类讨论的思想解释是,我们先把一件事物进行系统的分类,通过探究所分的每一类,最后得出正确结果的方法。在高中数学教学和数学题目中,广泛存在分类讨论的思想。这种方法能够更加直观的将解题思路、解题步骤清晰的罗列出来,每一部分的解题步骤都是有章可循。但是在实际解题的环境下,学生往往想不到所有的可能出现的情况,造成题目最后得到的结果不完全。这往往是由于学生对题目的理解不透
摘要:初中数学是建立在小学数学基础上,又为高中数学学习打下基础,是一个重要的衔接过程,为了在初中数学教学中锻炼学生的数学逻辑思维,激发学生的数学学习兴趣,在初中数学教学中需要对相关细节问题予以关注,尤其是数学是一门抽象的学科,在教学中对数学内容表述精炼,如不对相关细节问题引起重视,则会对教学进度和教学质量造成影响。因此对初中数学教学中应关注的细节问题进行分析是十分必要的。  关键词:初中数学;教学
摘要:小学数学教学应当注重训练学生的数学逻辑思维,帮助学生养成独立自主的学习意识和学习习惯,形成对数学科目的学习兴趣,逐渐养成辩证、求是的数学分析推理等逻辑思维方式。新课改要求小学阶段的教学工作应当以素质教育为主导,小学阶段的教学工作具有思想启蒙的作用,因此作为一名小学数学教职人员,本人将结合个人参与教学的实践经验,分析当前国内小学数学科目的教学过程中存在的不足,并提出具体的解决对策,以供同行借鉴
摘要:在小学教学中,数学是小学生必须掌握的基础科目之一,对小学生的思维能力、操作能力等方面的培养有着重要的作用。随着我国新课标改革工作的深入进行,越来越多的小学数学老师对自己的教学方式进行了创新,希望可以通过一些全新的教学方式来激发小学生对数学的学习兴趣,帮助老师提高数学课堂的教学效率,从而实现小学数学课的教学目标。而“有效引导”策略正是在这种教学背景下产生的。本文主要从三个方面来谈谈在小学数学教
[目的] 本实验旨在探讨视网膜暴露于不同浓度的台盼蓝不同时间后的组织病理学改变及对其功能的影响。采用猪眼模拟黄斑部染色手术,以了解不同浓度台盼蓝对视网膜的急性形态学
摘要:在初中数学教学中,很多数学教师忽略了培养学生发现问题、解决问题能力,却受固定思维的影响单方面的传授学生数学知识和解题技能。本文针对当前初中数学教学的现状以及存在的问题,提出优化教学的策略,以培养学生自主探究能力和提高课堂教学的有效性为目的,重点培养学生的数学素养。  关键词:初中教学;数学;解决问题;策略  一、 前言  初中数学课程目标的四大领域之一“解决问题的策略”,这一教学的课程目标是
摘要:计量单位虽然是小学数学一个很小的方面,但也是一个十分重要的内容,此部分内容直接体现了数学与生活的联系,在生活中有广泛的运用。但是这部分内容很容易被忽视,一是因为可以通过死记硬背应付考试而取代了过程性体验,二是因为过程准备繁琐而使体验停留在表面,最终使得计量单位离学生虽近又远。本文笔者针对以上问题,结合实际教学经验,谈几点关于计量单位教学的思考。  关键词:计量单位;思考;体验  新课程特别强