【摘 要】
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氢化酶是一种能够高效的催化质子产氢或者是催化氢气分解生成质子的生物酶。其独特的结构以及清洁高效的催化产氢性能吸引了化学工作者的注意。仿生合成氢化酶不仅可以深入理
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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氢化酶是一种能够高效的催化质子产氢或者是催化氢气分解生成质子的生物酶。其独特的结构以及清洁高效的催化产氢性能吸引了化学工作者的注意。仿生合成氢化酶不仅可以深入理解天然氢化酶的活性中心结构和催化机理，还为设计高效廉价的产氢催化剂提供了新的思路，对解决当今的能源危机和环境问题有重要的意义。为了丰富和发展氢化酶的模拟工作，本文合成了一系列N原子端基配位的[FeFe]氢化酶模拟物，并对其结构和性能进行了研究，取得了如下成果:
1.以模型物[Fe2(μ-pdt)(CO)6]为母体，分别与邻位、间位和对位的氨基吡啶以及咪唑、4-甲基咪唑和2，4-二甲基咪唑及其3，5-二甲基吡唑发生取代反应，生成[Fe2(μ-pdt)(CO)5L]（2，L=2-氨基吡啶;3，L=3-氨基吡啶;4，L=4-氨基吡啶;5，L=咪唑;6，L=4-甲基咪唑;7，L=2，4-二甲基咪唑;8，L=3，5-二甲基吡唑）七种化合物，通过红外光谱、核磁共振氢谱、质谱以及元素分析等手段对其进行了表征，并通过单晶衍射的方法测定了它们的结构，发现化合物2，3，4，6和7中出现了N-H…S氢键。
2.用红外光谱和电化学方法相结合，研究了七种化合物在不同溶剂中的稳定性以及配体与溶剂分子之间的交换。
3.在二氯甲烷溶液中研究了化合物8在HOAc作为质子源时的催化行为，发现能够有效的催化质子产氢。
4.由于亲水官能团-NH2的存在，我们分别在THF和H2O的混合溶液中研究了化合物2在HOAc作为质子源时的催化产氢行为，并比较了2在有机溶剂和含水溶剂中催化行为的不同。
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