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多溴联苯醚(PBDEs)是广泛使用的溴化阻燃剂。由于它在环境中具有持久性,容易在生物体内发生生物累积,因此PBDEs被认定为持久性有机污染物(POPs)。十溴联苯醚(BDE-209)是目前使用量最多的PBDEs,也是土壤中主要的PBDEs同系物。本论文重点研究了土壤中十溴联苯醚(BDE-209)对赤子爱胜蚓Esisenia fetida和黑麦草Lolium perenne的生物有效性及其影响因素,分析与探讨十溴联苯醚对它们的毒性作用及其可能致毒机理,并筛选出适合土壤污染早期预警的敏感生物标志物。主要研究结果归纳如下: 1.赤子爱胜蚓对土壤中十溴联苯醚的生物有性效 研究发现蚯蚓对土壤中十溴联苯醚具有生物利用性,蚯蚓-土壤生物富集系数(ESAF)为1.2-2.6。蚯蚓体内十溴联苯醚的生物富集系数除了与土壤有机质和粘粒含量呈负相关外(y=-0.189x+5.53,R2=0.851和y=-00520x+3.54,R2=0.982),还与十溴联苯醚在土壤中的老化程度有关,老化程度越高,ESAF值越低。蚯蚓对十溴联苯醚的生物富集是通过吞食摄入和皮肤吸收共同作用的,其中吞食摄入是其主要途径。十溴联苯醚在蚯蚓体内的半衰期为2.2-4.2d,它在蚯蚓体内可通过脱溴还原生成九溴联苯醚(BDE-208,207和206)。 2.十溴联苯醚对赤子爱胜蚓的生物毒性 研究表明十溴联苯醚对蚯蚓没有明显的急性致死毒性(0.01-1000 mg/kg)和亚慢性致死毒性(0.01-100 mg/kg)。蚯蚓对BDE-209有一定回避趋向,但无明显的回避行为。高浓度十溴联苯醚可显著降低蚯蚓的单茧平均重和单茧幼蚓数。十溴联苯醚可引起蚯蚓生殖环表皮、生殖刚毛和节间沟的显微结构发生明显变化,这可能是引起蚯蚓繁殖能力下降的原因。采用EPR技术首次检测到十溴联苯醚诱导赤子爱胜蚓体内产生大量羟自由基(·OH),引起蚯蚓体内抗氧化防御系统(SOD、CAT、GST、GR、GSH/GSSG)和氧化损伤指标(MDA和PCO)发生显著性变化,表明在十溴联苯醚胁迫下可诱导蚯蚓机体产生氧化应激并导致氧化损伤。多种生理生化指标分析表明,ROS和SOD对BDE-209暴露的响应最敏感,在土壤浓度0.01-0.1 mg/kg时就可产生响应,可考虑作为土壤十溴联苯醚污染早期预警的敏感生物标志物。 3.十溴联苯醚在土壤-黑麦草系统的迁移与分配规律 研究结果表明,黑麦草可通过根系不断吸收累积土壤中的十溴联苯醚,根系富集系数(RCF)为0.085-0.84。十溴联苯醚主要累积在黑麦草根部,很少能向地上部分迁移。十溴联苯醚在黑麦草根系的空间位置主要在根表皮,约占50-60%,随着暴露时间延长,它可以不断向黑麦草根系内部迁移。根系中脂类物质、碳水化合物、和水分对吸附BDE-209的贡献率分别为92.6%、6.2%和1.2%。大分子尺寸效应是影响黑麦草根系对十溴联苯醚生物富集的主要因素之一。 4.十溴联苯醚对黑麦草的植物毒性 结果表明,高浓度十溴联苯醚对黑麦草幼苗的生长发育有一定抑制作用。采用EPR技术检测到十溴联苯醚可显著诱导黑麦草叶片产生大量超氧自由基(O2-·),引起抗氧化酶(SOD、CAT、GST和GR)活性和氧化损伤指标(MDA和GSH/GSSG)发生显著性变化,造成黑麦草处于氧化胁迫状态。研究表明,黑麦草叶片超氧自由基(O2-·)对十溴联苯醚暴露的响应最敏感,可考虑作为土壤十溴联苯醚污染早期预警的敏感生物标志物。