亚硝酸甲酯合成动力学和反应器研究

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利用一氧化碳制取有机含氧化合物在学术研究和工业实践中一直都是非常活跃的领域。近年来,由一氧化碳常压气相催化偶联合成草酸酯的技术路线受到了人们普遍重视。许多学者对CO偶联反应体系进行了大量的研究,但对作为核心技术的亚硝酸甲酯合成反应技术却研究甚少。 本文根据近几年测得的以及利用ASPENPLUS基团贡献法估算得到的该反应体系的热力学基础数据对合成反应体系的主、副反应进行了较详细的热力学分析。然后利用鼓泡反应器,考察了混合类型、反应温度、反应压力、原料气配比及甲醇中水含量对亚硝酸甲酯合成反应的影响,并在此基础上进行了宏观动力学的测定工作,得到如下动力学方程式:r MN=4.747E-09*e(3.033E+04/8.314*T)*PNO0.86(mol/m3*s)T单位:K,P单位:Pa由于该反应动力学中活化能为负数,本文还进行了理论分析,得出了反应控制步骤。 在综合分析合成反应特征的基础上,选择浮阀板式塔作为反应器的基本形式,并对万吨级规模的工业装置进行了详细的设计工作,为工业过程放大奠定了基础。
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