【摘 要】
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可再生干法烟气同时脱硫脱硝技术是燃煤污染排放控制技术发展的重要方向.在目前已开发的干法同时脱硫脱硝剂中,CuO/AlO催化剂因既可催化氧化吸附烟气中的SO形成硫酸盐,又可在
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可再生干法烟气同时脱硫脱硝技术是燃煤污染排放控制技术发展的重要方向.在目前已开发的干法同时脱硫脱硝剂中,CuO/Al<,2>O<,3>催化剂因既可催化氧化吸附烟气中的SO<,2>形成硫酸盐,又可在喷氨条件下将烟气中的NO<,x>选择性催化还原(SCR)为无害的N<,2>,且吸硫饱和催化剂可于还原性气氛中再生还原,同时实现硫的资源化,故而得到广泛而深入研究,但因在硫容、再生以及硫资源化等方面存在的问题,至今未实现工业化.基于此,该论文工作从提高硫容、简化再生过程的要求出发,通过催化剂的改性与助剂添加,和氨气再生技术的应用,开发出一种高效稳定且可实现同温再生的干法烟气同时脱硫脱硝技术.并结合脱硝机理的研究系统研究了SO<,2>和碱金属钠对CuO/Al<,2>O<,3>催化剂SCR活性的作用本质.得到以下主要结果.(1)碱金属钠对CuO/Al<,2>O<,3>催化剂脱硫脱硝活性的影响:将碱金属钠添加于CuO/Al<,2>O<,3>催化剂,研究发现碱金属钠可促进CuO/Al<,2>O<,3>催化剂的脱硫活性,但对其脱硝活性具有严重的毒化作用.(2)CuO/Al<,2>O<,3>催化剂在NH<,3>气氛中的还原再生:研究发现在400℃左右的温度条件下,吸硫饱和CuO/Al<,2>O<,3>催化剂中的CuSO<,4>可于5vol﹪NH<,3>/Ar得到有效还原再生,而Al<,2>(SO<,4>)<,3>难以被还原再生,并且再生后催化剂可获得较高且稳定的后续脱硫脱硝活性.(3)SO<,2>对CuO/Al<,2>O<,3>催化剂SCR活性的影响:在同时脱硫脱硝过程中,SO<,2>对CuO/Al<,2>O<,3>催化剂的SCR活性具有双重作用:低温下(200~300℃)的抑制作用和高温下(300~500℃)的促进作用.(4)SO<,2>和碱金属钠对CuO/Al<,2>O<,3>催化剂SCR活性的作用本质:研究发现SO<,2>和碱金属钠通过控制NH<,3>在催化剂表面的吸附和活化而影响SCR反应.(5)CuO/Al<,2>O<,3>催化剂的SCR反应机理研究:原位漫反射红外-质谱联用技术研究结果表明,CuO/Al<,2>O<,3>催化剂上的SCR反应发生于吸附于Lewis酸性位的NH<,3>与气相NO之间,遵循Eley-Rideal机理.
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