【摘 要】
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本文主要研究了基于类普鲁士蓝的MOFs复合材料及衍生物的制备及其催化、载药性能。 含有催化活性金属离子和功能性有机连接体的金属有机骨架材料(MOFs)是制备双金属催化剂
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本文主要研究了基于类普鲁士蓝的MOFs复合材料及衍生物的制备及其催化、载药性能。 含有催化活性金属离子和功能性有机连接体的金属有机骨架材料(MOFs)是制备双金属催化剂理想的前体，合成具有不同组成的空心核壳结构成为近年来研究的热点。MIL-101具有超高比表面积、强耐酸性和高稳定性，类普鲁士蓝Fe3[Co(CN)6]2（FeⅡ-Co PBAs）经煅烧形成中空多孔衍生材料。通过可控调节将多种MOFs复合，使其兼具材料的优异性能，成为催化剂、药物载体的理想材料。 本文主要合成以下两种材料:第一，采用静置老化法合成了类普鲁士蓝Fe3[Co(CN)6]2（FeⅡ-Co PBAs），再通过溶剂热结晶过程将HKUST-1晶体均匀包覆在FeⅡ-Co PBAs表面，形成核-壳型双MOFs复合材料FeⅡ-Co PBAs@HKUST-1。通过控制煅烧条件，获得其核壳型多孔衍生材料CoFe2O4@CuO。选用在NaBH4水溶液中催化降解对硝基苯酚和亚甲基蓝，并对降解反应进行动力学研究。第二，基于类普鲁士蓝FeⅡ-Co PBAs，通过控制溶剂热反应中FeCl3·6H2O与H2BDC的用量，制备出具有中空结构的FeⅡ-Co PBAs@MIL-101复合材料。研究了中空FeⅡ-Co PBAs@MIL-101对抗癌药物阿霉素(DOX)在pH=7.4的磷酸盐缓冲溶液中的载药性能和在不同pH值下的药物释放行为。 研究发现，通过控制蒸馏水的用量，可以制备不同形貌和不同粒径尺寸的FeⅡ-Co PBAs，粒径大小可控制在100nm-1.2μm之间。研究了煅烧后的衍生材料CoFe2O4@CuO的催化性能，在室温下降解水中的4-硝基苯酚（4-NP）和亚甲基蓝(MB)。结果显示，降解反应都遵循一级动力学，降解4-NP和MB的时间分别为75s、50s，速率常数k分别为0.0406s-1、0.0534s-1，表明CoFe2O4@CuO衍生材料具有高催化活性，尤其是对降解亚甲基蓝的活性更高。 通过控制溶剂热反应中FeCl3·6H2O与H2BDC的摩尔比为1∶3时，能够制备出具有中空结构的FeⅡ-Co PBAs@MIL-101复合材料。结果表明，中空FeⅡ-CoPBAs@MIL-101对抗癌药物DOX在pH=7.4的磷酸盐缓冲溶液中PBS中载药率为76％。在pH=7.4的PBS中DOX的累积药物释放百分比48小时内仅为5.9％，在pH=5.0的PBS中DOX的累积药物释放百分比可达38％，明显高于pH=7.4的PBS，该材料在肿瘤治疗中实现癌症靶向治疗具有应用潜力。
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