铑基催化剂上C<,2>含氧化合物的合成及TiO<,2>光催化剂的原位EPR表征

来源 :中国科学院大连化学物理研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xxglov
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该文主要由两部分工作组成,一是Rh-基催化剂上C<,2>氧化合物的合成,二是采用原位EPR方法研究了氢还原过程中TiO<,2>光催化剂上物种的变化:1.采用MCM-41、MCM-22等分子筛作为载体制备了新型的Rh-基催化剂,反应活性较好,比文献中原有的Y型分子筛担载催化剂活性大为提高.MCM-22分子筛担载催化剂在较低温度下具有高活性.实验中在高空速下MCM-41中孔分子筛上得到了极高的C<,2>含氧化合物的收率:900g/Kg.h.进一步的研究表明,MCM-41分子筛的孔径对催化剂活性有明显的影响,随着孔径的增加,催化剂活性提高.2.采用原位EPR、TPSR和NMR等表征手段研究了乙醇合成催化剂Rh-Mn/SiO<,2>的性质.3.结合TPR、TPSR、TPD等手段研究了氧化硅及分子筛担载Rh-Mn催化剂上C<,2>含氧化合物的合成,结果表明乙醇及乙醛源自于不同的机理生成.4.制备了SiO<,2>/Si上担载的Rh-基模型催化剂,采用in-situ XPS研究了各催化剂还原及反应过程中的表面物种的变化,以及助剂Mn、Li和活性组分Rh的相互作用.5.采用in-situ EPR研究了光催化剂TiO<,2>加氢处理过程中的光活性物种的变化,研究发现,在还原过程中催化剂上首先产生氧空位,当氧空位上的电子进一步得到能量后可传递给Ti<4+>离子生成Ti<3+>,二者的生成是氢还原处理提高催化剂活性的直接原因.
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